BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ
-----------------------------
ĐẶNG THANH HUYỀN
NGHIÊN CỨU BIẾN TÍNH ĐIỆN CỰC THAN THỦY TINH BẰNG VẬT LIỆU CÓ CẤU TRÚC NANO ỨNG DỤNG ĐỂ XÁC ĐỊNH THỦY NGÂN TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC
Chuyên ngành: Hóa phân tích Mã số: 9.44.01.18
LUẬN ÁN TIẾN SỸ HÓA HỌC
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
1. PGS.TS. PHẠM HỒNG PHONG
2. PGS.TS. VŨ ĐỨC LỢI
LỜI CAM ĐOAN
Tôi xin cam đoan những kết quả thực nghiệm được trình bày trong luận án này là trung thực. Các số liệu, kết quả trong luận án chưa được công bố trong bất kỳ công trình nào của các nhóm nghiên cứu khác.
Hà Nội, ngày tháng năm 2021
Tác giả luận án
Đặng Thanh Huyền
LỜI CẢM ƠN
Tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS. Phạm Hồng Phong, PGS.TS. Vũ Đức Lợi, những người Thầy đã tận tâm hướng dẫn khoa học, định hướng nghiên cứu để luận án được hoàn thành, đã động viên khích lệ và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án.
Tác giả xin chân thành cảm ơn sự hỗ trợ kinh phí từ đề tài Khoa học Công Nghệ cấp viện Hàn Lâm Khoa Học Công Nghệ Việt Nam: “Nghiên cứu chế tạo đầu dò có cấu trúc nano và thiết bị điện hóa điều khiển bằng máy tính nhằm phát hiện lượng vết Hg (II) tại hiện trường”, mã số: VAST 07.03/13-14 và các đề tài Khoa học Công Nghệ cấp cơ sở để tôi thực hiện và hoàn thành các thí nghiệm trong luận án.
Tác giả xin trân trọng cảm ơn Ban Lãnh đạo Học viện, Phòng Đào tạo Học viện Khoa học và Công nghệ Việt Nam đã giúp đỡ và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình học tập và hoàn thành luận án.
Tác giả cũng bày tỏ lời cảm ơn đối với Viện Hóa học, Phòng Quản lý tổng hợp đã quan tâm giúp đỡ và tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình học tập và nghiên cứu.
Tác giả bày tỏ sự kính trọng và lời cảm ơn chân thành đến các nhà khoa học trong Phòng ứng dụng Tin học trong nghiên cứu Hóa học, đặc biệt, GS.TS. Lê Quốc Hùng, PGS.TS. Vũ Thị Thu Hà đã đóng góp các ý kiến xây dựng và trao đổi về các vấn đề cơ sở lý thuyết cũng như thực tiễn để luận án được hoàn thiện.
Tác giả xin gửi lời cảm ơn chân thành đến các thầy cô Giảng viên Khóa đào tạo Sau đại học của Viện Hóa học, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam đã bồi dưỡng, vun đắp các kiến thức cần thiết giúp tôi có được những kiến thức, kinh nghiệm quý báu trong học tập cũng như trong nghiên cứu.
Cuối cùng, tác giả xin được bày tỏ lời cảm ơn đến gia đình, người thân và bạn bè, đã luôn bên tôi động viên khích lệ tinh thần và ủng hộ cho tôi, luôn mong muốn cho tôi sớm hoàn thành luận án
Tác giả luận án Đặng Thanh Huyền
MỤC LỤC
DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT DANH MỤC BẢNG
DANH MỤC HÌNH VẼ
MỞ ĐẦU 1
1. Lý do lựa chọn đề tài 1
2. Mục đích, phạm vi và đối tượng nghiên cứu của đề tài 2
3. Ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn của luận án 3
4. Nội dung nghiên cứu của đề tài 3
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 5
1.1. Đơn lớp tự sắp xếp 5
1.1.1. Giới thiệu chung về SAM 5
1.1.2. Ưu điểm của SAM trong biến tính điện cực rắn 7
1.1.3. Vật liệu chế tạo SAM 7
1.1.4. Cấu trúc SAM trên một số vật liệu 8
1.1.5. Các phương pháp chế tạo SAM 12
1.1.6. Các phương pháp nghiên cứu cấu trúc trong quá trình chế tạo SAM 17
1.2. Vật liệu nền sử dụng chế tạo đơn lớp hữu cơ tự sắp xếp (SAM) 24
1.2.1. Vật liệu vàng nano dạng hạt 24
1.2.2. Vật liệu composit AuNP GO 28
1.3. Phân tích thủy ngân 30
1.3.1. Khái quát chung về thủy ngân 30
1.3.2. Ứng dụng của thủy ngân 30
1.3.3. Độc tính của thủy ngân 31
1.3.4. Các phương pháp phân tích thủy ngân 32
1.3.5. Sử dụng SAM biến tính điện cực ứng dụng phân tích thủy ngân 37
CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM 39
2.1. Thiết bị, dụng cụ và vật liệu, hóa chất 39
2.1.1. Thiết bị và dụng cụ 39
2.1.2. Vật liệu và hóa chất 40
2.2. Chế tạo điện cực 41
2.2.1. Chế tạo lớp AuNP trên điện cực GCE 41
2.2.2. Chế tạo các SAM biến tính lớp AuNP trên điện cực GCE 42
2.2.3. Chế tạo lớp composit AuNP-GO trên điện cực GCE 42
2.2.4. Chế tạo các SAM biến tính lớp composit AuNP-GO trên điện cực GCE 42
2.3. Phương pháp nghiên cứu 43
2.3.1. Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu 43
2.3.2. Phương pháp phân tích đối chứng AAS 44
2.3.3. Các phương pháp đo điện hóa 44
2.4. Phân tích mẫu thực 46
2.4.1. Lấy mẫu và bảo quản mẫu 46
2.4.2. Tiến trình phân tích 46
2.5. Phương pháp thống kê và phần mềm xử lý số liệu thực nghiệm 46
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 48
3.1. Tạo AuNP trên bề mặt GCE 48
3.1.1. Các kỹ thuật điện hóa hoạt hóa bề mặt GCE 48
3.1.2. Các điều kiện điện phân tạo AuNP 49
3.1.3. Sự tạo thành AuNP trên bề mặt GCE 51
3.2. Tạo composit AuNP-GO trên bề mặt GCE 52
3.2.1. Các phương pháp tạo AuNP-GO trên bề mặt GCE 52
3.2.2. Các yếu tố ảnh hưởng đến việc tạo composit AuNP-GO 55
3.2.3. Cấu trúc bề mặt composit AuNP-GO trên bề mặt GCE 57
3.3. Sử dụng các SAM biến tính điện cực 59
3.3.1. 4-pyridineethanthiol biến tính AuNP/GCE 59
3.3.2. 2-aminoethanthiol biến tính AuNP/GCE 61
3.3.3. SAM hai cấu tử PET-AET biến tính AuNP/GCE 63
3.3.4. SAM hai cấu tử PET-AET biến tính AuNP+GO/GCE 64
3.4. Cơ sở lý thuyết sử dụng SAM biến tính điện cực phân tích Hg (II) 66
3.5. Sử dụng điện cực biến tính các SAM để phân tích Hg (II) 68
3.5.1 Quá trình làm giàu 69
3.5.2. Ảnh hưởng của chiều quét thế đến việc xác định Hg(II) 70
3.5.3. PET-SAM/AuNP phân tích Hg (II) 72
3.5.4. PET-AET-SAM/AuNP phân tích Hg (II) 77
3.5.5. PET-AET-SAM/AuNP-GO phân tích Hg (II) 85
3.5.6. Kỹ thuật điện hóa làm sạch điện cực 91
3.6. Ứng dụng phân tích Hg (II) trong mẫu thực 92
3.6.1. Phân tích mẫu giả trong phòng thí nghiệm 92
3.6.2. Kết quả đo mẫu thực trong phòng thí nghiệm 94
KẾT LUẬN 100
DANH MỤC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN 103
DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT
Ý nghĩa | ||
Tiếng Anh | Tiếng Việt | |
A | Area | Diện tích điện cực |
Shh | Diện tích hình học của điện cực | |
Shđ | Diện tích hoạt động điện hóa của điện cực | |
AAS | Atomic Absorption Spectrophotometric | Phổ hấp thụ nguyên tử |
AdSV | Adsorptive Stripping Voltammetry | Von – Ampe hấp phụ hòa tan |
AET | 2-Aminoethanethiol hydrochloride | 2-Aminoethanethiol hydrochloride |
AFS | Atomic Fluorescence Spectrophotometric | Phổ huỳnh quang nguyên tử |
ASV | Anodic Stripping Voltammetry | Von – Ampe hòa tan anot |
AuNP | Au Nanoparticle | Vàng nano dạng hạt |
AuNP/GCE | Au Nanoparticle on glassy carbon | Vàng nano dạng hạt trên nền cacbon thủy tinh |
o-AT | o-Amino thiophenol | o-Amino thiophenol |
CNT | Carbon Nanotube | Ống cacbon kích thước nano |
CPE | Carbon Paste Electrode | Điện cực cacbon bột nhão |
CSV | Cathodic Stripping Voltammetry | Von – Ampe hòa tan catot |
CV | Cyclic Voltammetry | Von – Ampe quét thế vòng |
CVAFS | Cold Vapour Atomic Fluorescence Spectrophotometric | Phổ huỳnh quang nguyên tử hóa hơi lạnh |
DME | Dropping Mercury Electrode | Điện cực giọt thủy ngân |
DPASV | Differential Pulse Anodic Stripping Voltammetry | Von – Ampe hòa tan anot kĩ thuật xung vi phân |
DPCSV | Differential Pulse Cathodic Stripping Voltammetry | Von – Ampe hòa tan catot kĩ thuật xung vi phân |
DPV | Differential Pulse Voltammetry | Von-Ampe xung vi phân |
Có thể bạn quan tâm!
-
Nghiên cứu biến tính điện cực than thuỷ tinh bằng vật liệu có cấu trúc nano ứng dụng để xác định thuỷ ngân trong môi trường nước - 2 -
Mục Đích, Phạm Vi Và Đối Tượng Nghiên Cứu Của Đề Tài -
![Sơ Đồ Các Giai Đoạn Hấp Phụ Heptanethiol Trên Cu (110) [ 57]](https://tailieuthamkhao.com/uploads/2022/07/13/nghien-cuu-bien-tinh-dien-cuc-than-thuy-tinh-bang-vat-lieu-co-cau-truc-nano-4-1-120x90.jpg)
Sơ Đồ Các Giai Đoạn Hấp Phụ Heptanethiol Trên Cu (110) [ 57]
Xem toàn bộ 138 trang tài liệu này.
Anodic peak potential,cathodic peak potential | Thế píc anot, catot | |
GCE | Glassy Carbon Electrode | Điện cực cacbon thủy tinh |
GO | Graphene oxide | Graphen oxit |
rGO | Reduced graphene oxide | Graphenen oxit dạng khử |
GSH | Glutathione | Glutathione |
HMDE | Hanging Mercury Drop Electrode | Điện cực giọt thủy ngân treo |
ip | Peak current | Dòng píc |
ipa, ipc | Anodic peak current,cathodic peak current | Dòng píc anot, catot |
ICP-AES | Inductively Coupled Plasma Atomic Emission Spectroscopy | Quang phổ phát xạ nguyên tử cảm ứng |
ICP-MS | Inductively Coupled Plasma Mass spectrometry | Phổ khối plasma cảm ứng |
IL | Ionic liquid | Chất lỏng ion |
ITO | Indium tin oxide | Oxit thiếc – indi |
LOD | Limit of detection | Giới hạn phát hiện |
LSV | Linear Scan Voltammetry | Von-Ampe quét thế tuyến tính |
MAA | Mercaptoacetic Acid | Mercaptoacetic Acid |
MAT | 2-mercapto-5-amino-1,3,4- thiadiazole | 2-mercapto-5-amino-1,3,4thiadiazole |
Me | Các kim loại Cd(II), Pb(II), Cu(II) | |
MFE | Mercury Film Electrode | Điện cực màng thủy ngân |
MPA | 3-mercaptopropionic acid | 3-mercaptopropionic acid |
MWCNT | MultiWalled Carbon Nanotube | Cacbon dạng ống nano đa lớp |
n | Số electron trao đổi trong phản ứng điện hóa | |
PET | 4-pyridineethanethiol hydrochloride | 4-pyridineethanethiol hydrochloride |
p | Pressure | Áp suất |
PP | Polypropylen | Nhựa PP |
R | Correlation coeficient | Hệ số tương quan |
R2 | Coeficient of determination | Hệ số xác định |
Epa, Epc
Reference Electrode | Điện cực so sánh | |
RSD | Relative Standard Deviation | Độ lệch chuẩn tương đối |
Sa, Sb | Độ sai chuẩn tương ứng với các yếu tố a, b trong phương trình hồi quy | |
SAM | Self-Assembled Monolayer | Đơn lớp tự sắp xếp |
SEM | Scanning Electron Microscope | Kính hiển vi điện tử quét |
SV | Stripping Voltammetry | Von – Ampe hòa tan |
SWV | Square Wave Voltammetry | Von – Ampe sóng vuông |
SWASV | Square Wave Anodic Stripping Voltammetry | Von – Ampe hòa tan anot kĩ thuật sóng vuông |
SWSV | Square Wave Stripping Voltammetry | Von – Ampe hòa tan kĩ thuật sóng vuông |
t | Temperature | Nhiệt độ |
UV-VIS | ultraviolet-visible | Quang phổ tử ngoại – khả kiến |
| Tốc độ quét thế | |
XRD | X-ray Diffraction | Nhiễu xạ tia X |
XRF | X-ray Fluorescence | Huỳnh quang tia X |
WE | Working Electrode | Điện cực làm việc |
WHO | World Health Organization | Tổ chức Y tế Thế giới |