Hoạt Độ Phóng Xạ Và Sự Cân Bằng Vĩnh Cửu

tích cho mọi vùng địa chất. Vì vậy, công việc tìm kiếm các chất chỉ thị mới để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích vẫn luôn luôn thu hút sự quan tâm của các nhà khoa học.

Nghiên cứu sử dụng các đồng vị phóng xạ môi trường làm chất chỉ thị cho nguồn gốc trầm tích là một hướng mới trong thời gian gần đây. Các công trình công bố phần lớn được thực hiện tại các nước có nền khoa học tiên tiến như Mỹ, Anh, Úc. Các đồng vị phóng xạ rơi lắng như 7Be, 137Cs, 210Pb được nghiên cứu sử dụng để nhận biết tầng đất xuất xứ của trầm tích và cơ chế xói mòn lưu vực [31,33,43,47,75,81,85,86]. Các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori được nghiên cứu để ứng dụng trong khảo sát đánh giá nguồn gốc không gian của trầm tích

[60,64,65,71,72,79,88,93,94].

Tại Việt Nam, đồng vị phóng xạ môi trường chủ yếu được sử dụng để nghiên cứu xói mòn đất và tốc độ tích luỹ trầm tích [5,6,7,12,14,16 18,39]. Các công trình nghiên cứu liên quan đến nguồn gốc trầm tích khá ít, việc sử dụng đồng vị phóng xạ để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích còn rất hạn chế. Trong những năm qua, đồng vị phóng xạ nhân tạo đã được sử dụng để nghiên cứu cơ chế và nguồn gốc gây bồi lấp

các luồng tàu trong vùng cửa sông [13,27,37]. Các chỉ thị phóng xạ nhân tạo loại này chỉ cho chúng ta hình ảnh di chuyển bùn cát đáy trong một vùng hẹp vài km2 và trong khoảng thời gian vài tháng. Việc sử dụng các đồng vị phóng xạ môi trường để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích đối với một vùng không gian rộng và trong khoảng thời gian dài chưa được tiến hành ở nước ta.

Trong bối cảnh như thế, đề tài luận án được đặt ra nhằm mục tiêu:

• Cải tiến, phát triển thêm công cụ phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường có độ chính xác và ổn định cao, đáp ứng yêu cầu của bài toán nghiên cứu nguồn gốc trầm tích sử dụng đồng vị phóng xạ tự nhiên;

• Khảo sát, nghiên cứu quy luật phân bố hàm lượng, tỷ số đồng vị của các đồng vị phóng xạ môi trường trong đất bề mặt và trong trầm tích, trong mối quan hệ xói mòn - trầm tích, đối với các loại đất phổ biến trong vùng đất dốc ở Tây Nguyên và Đông Nam Bộ; từ đó, xây dựng phương pháp ứng dụng đồng vị phóng xạ môi trường để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại Việt Nam.

Có thể bạn quan tâm!

Xem toàn bộ 194 trang tài liệu này.

Để đạt được mục tiêu trên, luận án cần giải quyết các nội dung sau:

1. Cải tiến phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế gamma nhằm nâng cao độ chính xác và độ ổn định theo thời gian.

2. Phát triển phương pháp phân tích các đồng vị thori trên hệ phổ kế anpha.

3. Khảo sát sự phân bố hàm lượng đồng vị 137Cs: (i) Trong đất bề mặt đối với các loại hình sử dụng đất phổ biến trong vùng Tây Nguyên và Đông Nam Bộ;

(ii) Trong trầm tích và trong đất gốc đối với các dạng sử dụng đất khác nhau.

4. Khảo sát sự phân bố hàm lượng và tỷ số các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori: (i) Trong đất bề mặt theo độ sâu và theo vị trí không gian; (ii) Trong trầm tích theo độ sâu và theo không gian; (iii) Trong trầm tích và trong đất gốc.

5. Khảo sát sự phân bố hàm lượng và tỷ số đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt khác nhau của đất và trầm tích nhằm đánh giá ảnh hưởng của quá trình phân tách cấp hạt trong tự nhiên.

6. Xây dựng phương pháp sử dụng các đặc trưng phóng xạ (đồng vị và tỷ số đồng vị) để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích; tiến hành thử nghiệm trên một số lưu vực có quy mô diện tích khác nhau nhằm minh chứng cho khả năng của phương pháp và ý nghĩa thực tiễn của luận án.

Ý nghĩa khoa học:

1. Xây dựng được phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ dãy urani, thori trên phổ kế gamma và anpha có đủ độ nhạy, độ tin cậy và ổn định để phát hiện sự thay đổi tinh tế về hàm lượng của chúng trong môi trường đất và trầm tích.

2. Xây dựng được đặc trưng phân bố của đồng vị 137Cs theo độ sâu lớp đất bề mặt, theo các loại hình sử dụng đất điển hình ở Việt Nam; từ đó đã xây dựng được luận cứ khoa học cho việc sử dụng chỉ thị phóng xạ 137Cs trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích.

3. Đã thu thập được bộ số liệu về mức hàm lượng của các đồng vị phóng xạ chính thuộc dãy urani, thori (238U, 230Th, 226Ra, 232Th, 228Th, 228Ra) trong 560 mẫu đất bề mặt và trầm tích đối với 11 vùng, với 7 loại đất phổ biến ở Tây Nguyên và Đông Nam Bộ. Số liệu thu được là nguồn tham khảo tốt cho các nghiên cứu tiếp theo liên quan đến lĩnh vực này.

4. Đã phát hiện tính ổn định khá cao của tỷ số 230Th/232Th trong nhiều vùng đất dưới tác động của các quá trình tự nhiên như phong hóa, xói mòn rửa trôi và kết lắng trầm tích; từ đó đã xây dựng được luận cứ khoa học cho việc sử dụng tỷ số 230Th/232Th trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại các vùng lưu vực nước ta.

5. Đã phát hiện và chứng minh tính ổn định của tỷ số 226Ra/232Th trong một số loại đất dưới tác động của các quá trình tự nhiên như phong hóa, xói mòn rửa trôi và kết lắng trầm tích; từ đó đã xây dựng được luận cứ khoa học về khả năng sử dụng tỷ số 226Ra/232Th trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại nước ta.

6. Đã phát hiện có sự tương quan giữa 226Ra và 232Th với hệ số tương quan cao tại các vùng đất có tỷ số 226Ra/232Th thay đổi. Điều này mở ra khả năng ứng dụng quy luật tương quan giữa 226Ra và 232Th để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại một số vùng đặc trưng trong nước.

7. Đã xây dựng và chứng minh cho luận cứ khoa học: trong một số nền địa chất, có thể sử dụng tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th trên đối tượng mẫu trầm tích tổng để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích, thay vì đối tượng mẫu cấp hạt thành phần như nhiều công trình đã tiến hành trên thế giới. Việc thu thập mẫu trầm tích tổng thường dễ dàng và ít tốn kém hơn thu thập mẫu theo các cấp hạt.

Ý nghĩa thực tiễn:

1. Luận án đã chứng minh được khả năng sử dụng đồng vị 137Cs (chỉ thị đơn), tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th (chỉ thị kép) để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại Việt Nam. Các chỉ thị phóng xạ này góp phần giải quyết một số bài toán liên quan đến quá trình xói mòn, bồi lắng đang đặt ra tại nước ta.

2. Các chỉ thị phóng xạ nêu trên đã được ứng dụng để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại một phần lưu vực hồ Xuân Hương và hồ thuỷ điện Thác Mơ. Kết quả nghiên cứu đã giúp các nhà quản lý và khai thác công trình hiểu biết về nguồn gốc trầm tích, góp phần định hướng các giải pháp khả thi nhằm giảm thiểu bồi lắng, kéo dài tuổi thọ của hồ.

Những đóng góp mới của luận án:

1. Cải tiến phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ dãy urani, thori trên phổ kế gamma nhằm giải quyết các vấn đề: làm cho các đồng vị radon cân bằng phóng xạ với các đồng vị mẹ; giảm thiểu tối đa các ảnh hưởng khác như mật độ

mẫu, hiệu ứng tự hấp thụ đến kết quả phân tích.

2. Xây dựng được phương pháp phân tích các đồng vị thori trên phổ kế anpha, đặc biệt là phương pháp không cần dùng đồng vị vết nhân tạo 229Th làm nội chuẩn.

3. Minh chứng được khả năng chỉ thị nguồn gốc trầm tích của đồng vị 137Cs đối với các vùng lưu vực trong nước ta; từ đó đã xây dựng được phương pháp đánh giá nguồn gốc trầm tích bằng đồng vị 137Cs.

4. Phát hiện quy luật tương quan giữa 226Ra và 232Th theo vị trí trong đất bề mặt và trong trầm tích đối với các vùng khảo sát; đồng thời cũng phát hiện tính không đổi của tỷ số 226Ra/232Th theo vị trí không gian và tính bảo toàn của tỷ số này trong quá trình chuyển hoá đất - trầm tích đối với một số nền địa chất cụ thể; từ đó minh chứng khả năng chỉ thị nguồn trầm tích của tỷ số 226Ra/232Th đối với các vùng này.

5. Phát hiện quy luật tương quan giữa 230Th và 232Th trong đất bề mặt, trong trầm tích và tính bảo toàn tỷ số 230Th/232Th trong quá trình chuyển hoá đất - trầm tích đối với các nền địa chất cụ thể ở Việt Nam; từ đó minh chứng khả năng chỉ thị nguồn trầm tích của tỷ số 230Th/232Th đối với các vùng này.

6. Xây dựng được phương pháp sử dụng tỷ số 230Th/232Th và tỷ số 226Ra/232Th để nghiên cứu nguồn gốc không gian của trầm tích tại các vùng lưu vực ở Việt Nam.

7. Đã áp dụng phương pháp mới để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại hồ Xuân Hương (lưu vực nhỏ) và hồ thuỷ điện Thác Mơ (lưu vực lớn); từ đó đưa ra thông tin về nguồn gốc trầm tích gây bồi lắng các hồ này, làm cơ sở khoa học để quản lý và khai thác hồ tốt hơn trong tương lai. Các kết quả nghiên cứu này, cùng với các kết quả nghiên cứu ở nhiều nước khác, đã làm phong phú thêm khả năng chỉ thị nguồn trầm tích của các đồng vị phóng xạ môi trường trên các loại nền địa chất khác nhau trên thế giới.

Cấu trúc luận án

Luận án gồm phần mở đầu, 4 chương chính và kết luận, cụ thể như sau:

- Chương 1: Tổng quan

- Chương 2: Các giả thuyết và phương pháp nghiên cứu

- Chương 3: Kết quả và thảo luận

- Chương 4: Các ứng dụng điển hình

Chương 1

TỔNG QUAN

1.1 Các đồng vị phóng xạ môi trường

Các đồng vị phóng xạ có mặt lâu dài trong môi trường một cách tự nhiên hoặc do con người tạo ra được gọi là các đồng vị phóng xạ môi trường. Các đồng vị phóng xạ môi trường quan tâm của luận án bao gồm 137Cs và các đồng vị trong các dãy phóng xạ urani và thori. Đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs (T1/2 = 30,07 năm) có mặt trong môi trường do các vụ thử hạt nhân trong khí quyển và một số sự cố của lò phản ứng hạt nhân [84]. Do có chu kỳ bán rã dài, đồng vị này khi được phóng thích vào môi trường sẽ tồn tại khá lâu và đóng vai trò như là đồng vị phóng xạ môi trường. Dãy phóng xạ urani bắt đầu bằng 238U và kết thúc bằng đồng vị bền 206Pb; dãy thori bắt đầu bằng 232Th và kết thúc bằng 208Pb. Các đồng vị thuộc các dãy phóng xạ nói trên cùng với chu kỳ bán rã của chúng được đưa ra trên Hình 1.1 và Hình 1.2 [41].

1.1.1 Hoạt độ phóng xạ và sự cân bằng vĩnh cửu

Đối với các dãy phóng xạ urani và thori, ngoại trừ đồng vị mẹ và đồng vị con bền cuối cùng, các đồng vị trung gian luôn bao gồm 2 quá trình: quá trình tạo thành do đồng vị mẹ phân rã và quá trình phân rã của chính nó. Trong một hệ kín, khi thời gian bán rã của đồng vị mẹ lớn hơn rất nhiều thời gian bán rã của đồng vị con, thì sau một khoảng thời gian nào đó hoạt độ phóng xạ của đồng vị mẹ cân bằng với hoạt độ phóng xạ của đồng vị con. Các biểu thức tường minh được trình bày tóm tắt như sau [83]:

Trong trường hợp đồng vị phóng xạ mẹ phân rã và tạo thành đồng vị con bền thì quy luật thay đổi số hạt nhân phóng xạ theo thời gian t được mô tả bởi hệ thức:

N(t) = N0 e- t (1.1)

trong đó: N(t) là số hạt nhân của đồng vị mẹ tại thời điểm t và N0 là số hạt nhân tại thời điểm t = 0; là hằng số phân rã phóng xạ.

Hoạt độ phóng xạ của đồng vị mẹ tại thời điểm t khi đó sẽ là:

A(t)

N (t)

A0e t

(1.2)

trong đó, A0 = N0 là hoạt độ phóng xạ tại thời điểm t = 0.

Trong trường hợp hạt nhân con (2) cũng phân rã phóng xạ:

(1) 1

(2)

2 (3) (bền) (1.3)

thì chúng ta có kết quả sau:

N1 (t)

N 2 (t)

N 0e 1t

N 0 e 2t

1 N0

2 1

(e 1t t )

(1.4)

(1.5)

trong đó:

0 và

0 là giá trị N1 (t) và N2 (t) tại t = 0;

và 2 là hằng số phân rã

của các hạt nhân (1) và (2).

1 N0

2 1

Nếu 0 = 0 tại thời điểm t = 0 thì phương trình (1.5) sẽ trở nên đơn giản hơn:

N 2 (t)

(e 1t t )

(1.6)

Nếu thời gian bán rã của đồng vị mẹ (T1/2)1 lớn hơn rất nhiều thời gian bán rã của đồng vị con (T1/2)2 và chỉ xét trong khoảng thời gian t thoả mãn điều kiện ( T1/2)2 << t << (T1/2)1 thì chúng ta sẽ có:

2 N2

1 N1

(1.7)

Sự cân bằng phóng xạ này thường được gọi là cân bằng vĩnh cửu. Đối với trường hợp tổng quát, khi đồng vị mẹ của dãy có thời gian bán rã lớn hơn rất nhiều so với

các đồng vị con thì:

1N1

2 N 2

3 N3

.....

n Nn

(1.8)

1.1.2 Hàm lượng khối lượng và hàm lượng phóng xạ

Trên thế giới hiện đang dùng hai khái niệm khác nhau là hàm lượng theo khối lượng (mass concentration) và hàm lượng phóng xạ (activity concentration) [52]. Khái niệm hàm lượng phóng xạ cũng được sử dụng trong luận án đối với các đồng vị phóng xạ. Cũng cần lưu ý rằng, trong khi hàm lượng phóng xạ của các đồng vị trong các dãy phóng xạ là gần như bằng nhau khi có cân bằng vĩnh cửu, thì hàm lượng khối lượng của chúng khác nhau rất nhiều. Ví dụ trong trường hợp cân bằng vĩnh cửu, với hàm lượng theo khối lượng của 238U là 3ppm (tương ứng với hàm lượng phóng xạ khoảng 40 Bq/kg) thì hàm lượng theo khối lượng của 234U, 230Th và 226Ra tương ứng là 0,167ppb, 0,050ppb và 0,00107ppb.

226Ra

1600 y

222Rn

3.82 d

232Th

206Pb

stable

214Po

164 s

210Po

138 d

210Pb

22.3 y

214Bi

19.7 m

234U

2. 5x 105 y

238U

4.8 x 109 y

234mPa

1.18 m

232Th

1.4x1010 y

228Ra

5.76 y

234Th

24.1 d

230Th

7.5 x 104 y

218Po

3.1 m

210Bi

5.01 d

214Pb

26.8 m

228Th

1.913 y

228Ac

6.13 h

224Ra

3.665 d

Hình 1.1. Dãy phóng xạ urani

220Rn

55.6 s

35.94%

212Po

0.296 s

64.06%

212Bi

60.6 m

216Po

0.145 s

212Pb

10.64 h

208Pb

stable

208Tl

3.05 m

Hình 1.2. Dãy phóng xạ thori

1.2 Sơ lược về địa hoá của các actinit

1.2.1 Tính chất của các actinit

Các actinit là những nguyên tố tự nhiên nặng nhất trong vũ trụ. Các đồng vị của những thành viên thấp hơn (actini, protactini, thori, urani) bắt nguồn từ 3 đồng vị mẹ 238U, 235U và 232Th. Sự khác nhau về tính chất hóa lý của một actinit và các con của nó có thể dẫn đến sự phân tách (gọi là sự phân đoạn) của các đồng vị này, gây ra sự mất cân bằng phóng xạ. Các actinit và radi là các nguyên tố mang điện tích dương và có xu hướng tạo thành các liên kết ion mạnh. Ngược lại, radon là một khí trơ và không bị ion hóa hay phản ứng dưới các điều kiện môi trường. Poloni,

bismuth và chì là lưỡng tính và trong môi trường tự nhiên có thể tạo thành các liên kết ion mang đặc tính đồng hóa trị. Trong môi trường nước, Ra2+, Ac3+, Th4+ và Pa5+ tạo thành các dung dịch không màu, nhưng do có mặt của 1 hoặc 2 electron trong vỏ ngoài cùng, ở nồng độ lớn của U4+ và U6+ dung dịch có màu xanh và vàng tương ứng. Trong dung dịch nước, tất cả các ion trên thủy phân với các mức độ khác nhau, phụ thuộc vào pH và tỷ số giữa bán kính ion và điện tích của chúng [35].

1.2.2 Sự liên kết địa hóa

Thori và urani tập trung trong lớp đá vỏ với tỷ số trung bình khoảng 3,5. Độ phổ cập của urani và thori trong một số loại đá được đưa ra trong Bảng 1.1. Urani và thori được đưa ưu tiên vào trong macma kết tinh muộn và các dung dịch còn lại sau đó. Vì thế nên chúng được tìm thấy kết tụ chủ yếu với granit và pecmatit. Khi bị phân đoạn khỏi đồng vị mẹ 230Th, radi thường được tìm thấy ở trong các kết tủa

thủy nhiệt như barit và liên quan với kết tủa chì. Bismuth chỉ có một đồng vị bền và thường thấy tập trung trong apatit, sulphit, pecmatit và trong các khoáng đất hiếm [35].

Người ta biết khá ít về tính chất hoá học của poloni bởi vì nó không có đồng vị bền và đồng vị phóng xạ 210Po lại có chu kỳ bán rã ngắn. Trong dung dịch, poloni có xu thế thủy phân thành các dạng không tan hoặc tạo thành các phức anion. Các đồng vị chì bền thường có mặt với độ phổ cập lớn nhất trong sự liên kết với sulphít, nhưng cũng xuất hiện trong silicát và trong apatit [23,35].