Sơ Đồ Biểu Diễn Sự Liên Kết Giữa Đá, Đất Và Trầm Tích Trong Chu Trình Xói

Đá

kết quả cuối cùng là các nguyên tố dễ tan như Na, Ca, Mg, ... bị mất bớt và dẫn đến các nguyên tố ít tan hơn như Al, Fe, Mn, ... được làm giàu lên trong cột đất [26,74].

Chai cứng

Phong hóa

Phần

Linh động trở lại

không tan Các muối tan Kết lắng

Đất

Có thể bạn quan tâm!

Xem toàn bộ 194 trang tài liệu này.

Vận chuyển cơ học

Trầm tích

Lắng đọng

Đi theo dung dịch

Hình 1.3. Sơ đồ biểu diễn sự liên kết giữa đá, đất và trầm tích trong chu trình xói mòn

Các sản phẩm bị xói mòn từ đất, lắng đọng lại tại các vùng trũng thấp và hình thành trầm tích. Trong quá trình vận chuyển từ vị trí xói mòn đến vị trí lắng đọng, trầm tích bị phân tách cấp hạt theo cơ chế cơ học trong dòng chảy. Sau khi lắng đọng tại vị trí nào đó, trầm tích cũng có thể tham gia các chu trình tiếp theo như chúng linh động trở lại, trải qua quá trình tương tự như quá trình hình thành đất, hoặc trở nên chai cứng để tạo thành đá trầm tích [26].

Việc nghiên cứu để tìm ra các chỉ thị đồng vị phóng xạ tự nhiên giúp chúng ta nhận biết nguồn gốc trầm tích phải tính đến các hiệu ứng chủ yếu trong chu trình xói mòn đã đề cập đến ở trên.

1.5 Phân tích đồng vị phóng xạ môi trường tại Việt Nam

1.5.1 Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế gamma

Đa số các đồng vị trong dãy phóng xạ urani, thori và 137Cs được xác định bằng phổ kế gamma phông thấp [2]. Phông của hệ đo càng thấp thì độ nhạy phân tích càng cao. Do đó, vật liệu che chắn đầu dò được chọn khá kỹ lưỡng theo hướng độ tinh khiết của vật liệu càng cao càng tốt và tuổi vật liệu càng lâu càng tốt.

Phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường đã được phát triển khá sớm tại Việt Nam [44]. Trong những năm sau đó, hầu hết các phòng thí nghiệm phân tích phóng xạ môi trường trong nước đều sử dụng phương pháp phân tích gần như là giống nhau. Nội dung cơ bản của phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế gamma như sau:

• Các đồng vị phóng xạ trong mẫu phân tích được xác định trên cơ sở so sánh tốc độ đếm tại vạch gamma quan tâm của mẫu phân tích với mẫu chuẩn có cùng hình học đo.

• Đối với các đồng vị đơn lẻ như 137Cs, 40K và 7Be việc lựa chọn vạch gamma

dùng để phân tích khá đơn giản. 137Cs được xác định tại vạch năng lượng 661,6 keV (85,2%), 40K được xác định tại vạch 1460,8 keV (10,7%), còn 7Be được xác định tại vạch 477,6 keV (10,34%).

Bảng 1.2. Các nhóm chính trong dãy urani, thori và các vạch gamma quan tâm

Đồng vị chính	Đồng vị phát gamma	Vạch gamma, keV (Cường độ,%)
		Th-234	63,3 (4,3)
1	U-238	Th-234	92,6 (0,08)
		Pa-234m	1001 (0,6)
	U-235	U-235	185,7 (54)
2	U-234	U-234	53,2 (0,05)
3	Th-230	Th-230	67,7 ()
4	Ra-226	Ra-226	186 (54)
		Pb-214	241,9 (7,5)
5	Rn-222	Pb-214 Pb-214	295,2 (19,2) 351,9 (37,1)
		Bi-214	609,3 (46,1)
6	Pb-210	Pb-210	46,5 (4,1)
7	Th-232	-	-
		Ac-228	338,4 (12)
8	Ra-228	Ac-228	911,1 (29)
		Ac-228	968,9 (17)
9	Th-228	Ra-224	241,0 (3,9)
		Pb-212	238,6 (43,6)
10	Rn-220	Bi-212 Tl-208	727,2 (6,6) 583,1 (85,8)
		Tl-208	2614,6 (99,8)

• Các đồng vị trong dãy urani và thori được phân tích theo từng nhóm vì các nhóm này thường liên quan đến khả năng mất cân bằng phóng xạ do chu kỳ bán rã

hoặc đặc trưng hóa lý. Các nhóm và tham số chính liên quan đến đồng vị phóng xạ dãy urani, thori được đưa ra trong Bảng 1.2 [32,56].

• 232Th chỉ có các vạch gamma cường độ yếu nằm trong vùng năng lượng thấp

nên không xác định trực tiếp được trên phổ kế gamma. Nó được xác định qua đồng vị con là 228Ac. Đồng vị 228Ac phát một số vạch gamma khá mạnh, đặc trưng nhất là 338,4 keV, 911,1 keV và 968,9 keV.

• Đồng vị 228Th và 224Ra được xác định từ vạch 241 keV của 224Ra. Tuy nhiên, trong phép tính toán cần hiệu chỉnh sự đóng góp của 214Pb tại vạch 241 keV. Sự đóng góp này có thể được hiệu chỉnh dựa trên tỷ số cường độ các vạch 241keV/295keV và 241keV/352keV của 214Pb.

• Trong trường hợp 220Rn và các đồng vị con cháu đạt cân bằng thì 228Th được

xác định chính xác hơn từ 212Pb, 212Bi và 208Tl với các vạch 238,6 keV; 727,2 keV; 583,1 keV và 2614 keV. Đồng vị mẹ 228Th được xác định trên cơ sở lấy trung bình trọng số tất cả các đồng vị con cháu trong nhóm.

• Đối với các đồng vị trong dãy urani, hai đồng vị 234U và 230Th không xác

định được trên phổ kế gamma vì các vạch gamma của chúng có cường độ rất yếu và lại nằm trong vùng có tán xạ Compton mạnh; các đồng vị khác được xác định theo 2 trường hợp sau:

* Trường hợp không có cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và 222Rn

Đồng vị 226Ra phân rã α kèm theo phát một số vạch , trong đó vạch 186,2 keV có cường độ lớn nhất (3,3%). Tuy thế, đồng vị 235U cũng có vạch năng lượng 185,7keV (54%). Để phân tích 226Ra theo vạch 186,2 keV, chúng ta phải loại trừ phần đóng góp của 235U vào trong vạch này. Phương pháp loại trừ như sau:

(i) Trước hết xác định hoạt độ 234Th theo vạch 63,3 keV (4,3%) và 234Pa theo vạch 1001 keV (0,6%).

(ii) Tiếp theo xác định hoạt độ 238U theo hai đồng vị con là 234Th và 234Pa với

giả thiết đạt được cân bằng phóng xạ.

(iii) Cuối cùng 235U được suy ra từ 238U theo tỷ số 235U/238U bằng 0,04604 và phần đóng góp của nó vào vạch 186 keV được đánh giá dựa trên các hằng số hạt nhân và hiệu suất ghi của detectơ.

Nói chung, các đồng vị 238U, 235U và 226Ra được xác định theo cách này có độ

chính xác không cao do một số nguyên nhân: hiệu suất phát gamma thấp tại các

vạch 63 keV và 1001 keV; hiệu suất ghi bức xạ gamma của loại detectơ vỏ bọc bằng nhôm khá thấp đối với vùng năng lượng <100 keV; đóng góp sai số của hiệu suất ghi và các hằng số hạt nhân sử dụng.

* Trường hợp đạt cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và 222Rn

Phương pháp tốt nhất để xác định 226Ra là thông qua việc xác định các đồng vị con cháu 214Pb và 214Bi sau khi cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và các đồng vị này đạt được. Trong số các đồng vị con cháu của 226Ra thì 222Rn (T1/2 = 3,82 ngày) sống lâu nhất. Nếu nhốt kín được radon trong mẫu thì sau một thời gian khoảng 6 lần chu kỳ bán rã của 222Rn trở lên, sự cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và các đồng vị con cháu sẽ đạt được. Khi đó, 226Ra được xác định qua hai đồng vị con là 214Pb và 214Bi tại các vạch gamma nêu trong Bảng 1.2.

Tiếp theo phần đóng góp của 226Ra vào vạch 186 keV được xác định dựa trên tỷ số cường độ các vạch 242keV/186keV, 295keV/186keV, 352keV/186keV và 609keV/186keV. Các tỷ số này xác định được bằng thực nghiệm khi dùng mẫu chuẩn 226Ra thuần khiết (không có các đồng vị mẹ của 226Ra). Từ đó, xác định được 235U và 238U qua vạch 186 keV.

Phương pháp này cho độ chính xác tốt hơn rất nhiều so với trường hợp không có cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và 222Rn vì sai số thống kê số đếm tại các vạch gamma được dùng để phân tích rất nhỏ. Trở ngại lớn nhất khi áp dụng thủ tục này là phải làm sao đạt được cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và 222Rn.

Để nhốt radon, mẫu được cho vào trong các hộp nhựa có hình học đo mong muốn và đổ một lớp parafin lên bề mặt mẫu. Cách nhốt radon như đã đề cập không thể làm làm cân bằng phóng xạ giữa radon và đồng vị mẹ một cách triệt để. Vì radon là một khí trơ và là sản phẩm của quá trình phân rã anpha nên rất dễ thoát ra ngoài do hiện tượng giật lùi của hạt nhân và sự khuếch tán. Việc nhốt kín radon cũng là một vấn đề khó khăn của nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới. Vào cuối thập kỷ 80 của thế kỷ XX, nhóm nghiên cứu tại Úc đã thử nghiệm dùng nhựa polyester để nhốt raddon và cho kết quả rất tốt [69].

Với mục tiêu sử dụng công cụ phân tích để tìm kiếm, phát hiện các đặc trưng về đồng vị phóng xạ có khả năng chỉ thị nguồn gốc trầm tích, phương pháp phân tích đang sử dụng tại phòng thí nghiệm cần phải được cải tiến nhằm nâng cao độ chính xác, hạ thấp sai số phép phân tích các đồng vị dãy urani.

1.5.2 Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế anpha

Việc sử dụng phổ kế anpha để phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường ở Việt Nam được bắt đầu từ năm 1998 tại Viện Nghiên cứu hạt nhân [6]. Sau đó vài năm, một số cơ sở nghiên cứu trong Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam và một số trường đại học cũng được trang bị các hệ phổ kế anpha. Do là một kỹ thuật phân tích mới nên các phòng thí nghiệm tự xây dựng các quy trình phân tích cho mình trên cơ sở tham khảo một số quy trình đang sử dụng trên thế giới. Vì phải xử lý hoá học trong quá trình chuẩn bị mẫu nên tuỳ theo khả năng và nhu cầu công việc mà các phòng thí nghiệm hướng đến các đối tượng phân tích khác nhau như các đồng vị urani, các đồng vị thori, các đồng vị radi, v.v... Nhìn chung, để phân tích các đồng vị của một nguyên tố đòi hỏi phải có quy trình xử lý mẫu riêng và cùng một nguyên tố nhưng trong các đối tượng mẫu khác nhau (đất, trầm tích, nước ngọt, nước biển, thực vật, v.v...) cũng cần phải có quy trình xử lý riêng [2]. Vì thế, nhiệm vụ đặt ra là phải xây dựng quy trình phân tích các đồng vị thori trong đất và trầm tích để giải quyết những vấn đề tiếp theo của luận án.

1.6 Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án trên thế giới

Các đồng vị rơi lắng từ khí quyển như 7Be, 137Cs, 210Pb đã được sử dụng khá sớm để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích (chỉ định lớp đất xuất xứ của trầm tích) tại nhiều nước, đặc biệt là nguồn gốc phù sa [33,43,47,85]. Tỷ số 137Cs/210Pb được Wallbrink sử dụng để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích và nhận biết cơ chế xói mòn chính của lưu vực [86]. Ưu thế của các đồng vị phóng xạ rơi lắng là có khả năng cung cấp thông tin về lớp đất xuất xứ của trầm tích (từ lớp đất bề mặt hay các lớp sâu phía dưới). Tất cả các đặc trưng của trầm tích được dùng để chỉ thị nguồn trầm tích trước đây như khoáng vật học, màu sắc, từ tính, thành phần nguyên tố hoá học

không có khả năng cho biết thông tin như thế vì chúng gần như là giống nhau theo độ sâu lớp đất.

Để nghiên cứu về nguồn gốc không gian của trầm tích, từ tính được xem là một chỉ thị tiềm năng và được sử dụng khá sớm tại một số vùng trên thế giới [24,25]. Thành phần nguyên tố hóa học của trầm tích cũng có khả năng chỉ thị cho nguồn gốc trầm tích trong một số nền địa chất nhất định [89÷92]. Nhìn chung, không có chất chỉ thị nào có khả năng ứng dụng trên mọi nền địa chất mà mỗi loại chỉ cho kết quả tốt trên một số nền địa chất nhất định. Việc sử dụng các đồng vị phóng xạ dãy

urani và thori trong đất đá để khảo sát nguồn gốc trầm tích cũng được nghiên cứu tại nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới với các mức độ và cách tiếp cận khác nhau. Trong nghiên cứu của mình, Meijer và các cộng sự đã sử dụng hoạt độ phóng xạ tự nhiên của khoáng nặng trong cát để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích biển [63÷65].

Trong quá trình nghiên cứu trầm tích và xói mòn đất ở Úc, Murray và các cộng sự đã phát hiện thấy có sự tương quan giữa 226Ra với một số đồng vị trong dãy thori đối với các mẫu trầm tích [70,71]. Cũng chính nhóm nghiên cứu này đã phát hiện thấy có sự tương quan giữa 230Th và 232Th trong trầm tích [73].

Các tương quan nói trên đã thu hút được sự quan tâm của nhiều nhà khoa học trên thế giới và chúng bắt đầu được nghiên cứu để ứng dụng trong bài toán đánh giá nguồn gốc trầm tích. Đến năm 2003, Yeager và các cộng sự đã đưa ra một số bằng chứng về khả năng sử dụng các tỷ số đồng vị trong dãy urani và thori như là các chất chỉ thị cho nguồn gốc trầm tích [93]. Hai năm sau, cũng chính nhóm nghiên cứu này đã sử dụng các tỷ số 226Ra/232Th, 226Ra/230Th và 228Ra/232Th để nhận biết nguồn gốc phù sa trong dòng chảy của sông tại bang Texas, Mỹ [94]. Ngoài ra, một số nhóm nghiên cứu đã sử dụng tỷ số 234U/238U để nghiên cứu tốc độ phong hóa nền đá gốc và các nguồn nước mặt [55,68].

Ngược lại với các kết quả khả quan ở trên, Poreba gặp khá nhiều trở ngại khi sử dụng tỷ số các đồng vị phóng xạ môi trường để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại một lưu vực nhỏ ở Ban Lan [79]. Nhìn chung, tỷ số các đồng vị phóng xạ môi trường phụ thuộc rất lớn vào nền địa chất của từng khu vực. Khả năng sử dụng chúng để nhận biết nguồn gốc trầm tích phụ thuộc vào mức độ phân giải của các tỷ số này trong khu vực nghiên cứu. Vì vậy, khả năng sử dụng các tỷ số đồng vị trong dãy urani và thori vẫn đang được tiếp tục nghiên cứu tại nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới.

1.7 Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án tại Việt Nam

Hầu hết các phòng thí nghiệm trong nước quan tâm đến các đồng vị phóng xạ môi trường ở khía cạnh an toàn bức xạ và đánh giá nhiễm bẩn phóng xạ là chính [1,2,15]. Việc nghiên cứu, tìm kiếm khả năng sử dụng các đồng vị này như là các chất chỉ thị cho quá trình môi trường còn rất hạn chế. Đồng vị 137Cs bắt đầu được nghiên cứu, sử dụng để đánh giá tốc độ xói mòn đất tại nước ta từ khoảng năm 2000 [5,7,12,14,16,18]. Các đồng vị 210Pb và 137Cs được nghiên cứu, sử dụng khá

thành công trong lĩnh vực xác định tuổi trầm tích và tốc độ bồi lắng các hồ chứa nước [6,39]. Trong nghiên cứu trầm tích, ban đầu người ta chỉ quan tâm đến thông số tốc độ tích lũy trầm tích. Sau đó, nhu cầu hiểu biết về nguồn gốc trầm tích ngày càng bức thiết.

Do nhu cầu cấp thiết trong việc tìm kiếm giải pháp ổn định lòng dẫn, chống bồi lấp các luồng tàu trong vùng cửa sông, nhóm nghiên cứu của Viện Nghiên cứu hạt nhân đã sử dụng các đồng vị phóng xạ nhân tạo sản xuất tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt để nghiên cứu sự vận chuyển của bùn cát đáy tại cửa Nam Triệu (luồng tàu vào cảng Hải Phòng) và cửa Định An (luồng tàu vào cảng Cần Thơ) [13,27,37]. Ưu điểm của kỹ thuật này là cho phép chúng ta hình dung sự vận chuyển của bùn cát đáy (hướng, vận tốc, lưu lượng vận chuyển) trong từng thời đoạn ngắn đối với vùng khảo sát. Tuy nhiên, thực tế cho thấy kỹ thuật này không cho phép chúng ta khảo

sát trên một vùng rộng (> 10 km2) và trong một thời gian dài (> 6 tháng) vì không

thể đưa một lượng phóng xạ quá lớn vào môi trường và do hạn chế về thời gian sống của các đồng vị đánh dấu.

Để khắc phục nhược điểm trên, các đồng vị phóng xạ môi trường được bắt đầu nghiên cứu để tìm kiếm khả năng sử dụng chúng như là các chỉ thị nguồn của trầm tích. Một số kết quả nghiên cứu ban đầu tại vùng cửa sông Nam Triệu đã cho thấy tiềm năng của loại chỉ thị này [38]. Một thời gian sau đó, đề tài của nghiên cứu sinh được mở ra nhằm nghiên cứu khả năng và xây dựng phương pháp sử dụng các đồng vị phóng xạ môi trường trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích. Cho đến nay, các công bố trong nước liên quan đến lĩnh vực này rất hạn chế.

Chương 2

CÁC GIẢ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

Chương này trình bày các giả thuyết sẽ được xem xét trong luận án để xây dựng phương pháp sử dụng các đồng vị phóng xạ trong dãy urani, thori và 137Cs trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích. Đồng thời, phương pháp luận và các phương pháp phân tích được sử dụng để giải quyết vấn đề nêu ra cũng được đề cập đến ở đây.

2.1 Các giả thuyết đưa ra

Việc xây dựng phương pháp sử dụng các đồng vị phóng xạ trong dãy urani, thori và 137Cs như là các chất chỉ thị để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại nước ta dựa trên các giả thuyết sau đây:

1. Sau sự kiện có nhiều vụ nổ hạt nhân trong khí quyển, lớp đất mỏng bề mặt được gắn đồng vị 137Cs. Đồng vị 137Cs sau đó sẽ khuếch tán xuống các lớp đất sâu hơn theo thời gian. Tuy vậy, sự khác biệt về độ lớn của 137Cs trong lớp đất bề mặt và các lớp phía dưới là đủ lớn để có thể sử dụng nó nhận biết tầng đất xuất xứ của trầm tích.

2. Các vùng đất trên một lưu vực có tỷ số 238U/232Th là khác biệt nhau khá rõ. Quá trình xói mòn và phân tách cấp hạt tạo nên trầm tích không làm thay đổi các tỷ số đồng vị dãy urani với đồng vị dãy thori. Tức là các tỷ số đồng vị dãy urani với đồng vị dãy thori của trầm tích bằng các tỷ số này của đất sinh ra trầm tích.

3. Quá trình hình thành đất làm mất cân bằng phóng xạ giữa các đồng vị trong dãy urani và thori, dẫn đến làm thay đổi các tỷ số đồng vị giữa 2 dãy này. Tuy thế, quá trình xói mòn và phân tách cấp hạt trong dòng chảy dẫn đến một số đồng vị phóng xạ trong dãy urani và thori có sự tương quan tuyến tính với nhau. Do đó, sự tương quan này trong trầm tích có sự liên hệ với đất gốc.

2.2 Phương pháp kiểm định giả thuyết

Để kiểm định giả thuyết 1 trong Mục 2.1, sự phân bố của 137Cs theo độ sâu đã được khảo sát một cách chi tiết tại 5 vị trí không bị xói mòn hoặc bồi tích tại vùng Lâm Đồng. Tiếp theo, phân bố hàm lượng phóng xạ của 137Cs trong 3 lớp đất 0 6cm, 6 30cm và 30 40cm được khảo sát tại 3 vùng có cách thức canh tác khác nhau (đất không cày xới, đất ít bị cày xới và đất cày xới thường xuyên). Nếu như hàm lượng phóng xạ 137Cs trong các lớp đất khác biệt nhau rõ rệt thì chúng ta có thể so sánh hàm lượng của nó trong trầm tích và trong đất để suy ra tầng đất xuất xứ của trầm tích. Trong trường hợp tinh tế hơn, nếu hàm lượng phóng xạ 137Cs trong