Sự ổn định của phông và hiệu suất detectơ
Sự thăng giáng bức xạ phông theo thời gian đối với các vạch gamma quan tâm được đưa ra trong các Hình 3.9 và 3.10.
Hình 3.9. Phông gamma của hệ đo theo thời gian (thời gian đo: 250 ksec.)
(Vị trí đặt hệ đo trước và sau 1/2002 là khác nhau - đường gạch nối trên đồ thị)
Hình 3.10. Phông gamma của hệ đo theo thời gian (thời gian đo: 250 ksec.)
(Vị trí đặt hệ đo trước và sau 1/2002 là khác nhau - đường gạch nối trên đồ thị)
Kết quả khảo sát phông theo thời gian cho thấy rằng:
(i) Phông gamma rất nhạy cảm với vị trí đặt hệ đo; vị trí mới có phông cao hơn so với vị trí cũ, đặc biệt là đối với các đỉnh 1462 keV và 2614 keV. Tuy vậy, do yêu cầu bố trí lại các thiết bị phân tích của cơ quan nên hệ đo vẫn được đặt tại vị trí mới từ 1/2002 đến nay.
(ii) Phông tại các đỉnh 241 keV, 295 keV, 352 keV và 609 keV thăng giáng theo thời gian mạnh hơn các đỉnh khác. Hiện tượng này liên quan đến chế độ thông gió của phòng đặt máy vì các đỉnh gamma này do con cháu của 222Rn phát ra.
235
230
225
220
215
210
205
200 Ngày đo mẫu
255
250
245
240
235 Ngày đo mẫu
22/02/08
10/10/06
28/05/05
14/01/04
01/09/02
19/04/01
06/12/99
24/07/98
11/03/97
22/02/08
10/10/06
28/05/05
14/01/04
01/09/02
19/04/01
06/12/99
24/07/98
11/03/97
U-238, Bq
Th-232, Bq
Kết quả kiểm tra sự thăng giáng của hiệu suất detectơ thông qua phân tích định kỳ các mẫu chuẩn được đưa ra trên Hình 3.11 cùng với giá trị phê chuẩn (đường liền nét) và khoảng tin cậy ứng với xác suất p = 68% (đường nét đứt). Tại thời điểm giá trị phân tích nằm sát biên của khoảng tin cậy thì hệ đo sẽ được hiệu chuẩn lại đựa trên các mẫu chuẩn đã nói đến ở phần trên.
Có thể bạn quan tâm!
-
Phân Tích Nguyên Tố Bằng Phương Pháp Huỳnh Quang Tia X (Xrf) -
Mô Hình Nghiên Cứu Và Sơ Đồ Lấy Mẫu Tại Vị Trí C -
Thay Đổi Số Đếm Theo Bề Dày Mẫu Đối Với Vạch 46 Kev (Đo 30 Giờ) -
Hàm Lượng 137Cs Trong Trầm Tích Và Trong Đất Gốc -
Các Thông Số Thống Kê Chính Về Đồng Vị Phóng Xạ Tại Vị Trí A -
B. Các Thông Số Thống Kê Chính Về Đồng Vị Phóng Xạ Trong Đất Tại Vị Trí F2
Xem toàn bộ 194 trang tài liệu này.
4.0
3.5
3.0
2.5
2.0
1.5
1.0
Ngày đo mẫu
800
780
760
740
720
700 Ngày đo mẫu
22/02/08
10/10/06
28/05/05
14/01/04
01/09/02
19/04/01
06/12/99
24/07/98
28/05/05
14/01/04
01/09/02
19/04/01
06/12/99
24/07/98
11/03/97
Cs-137, Bq/kg
K-40, Bq/kg
Hình 3.11. Kết quả phân tích định kỳ mẫu chuẩn urani, thori, 137Cs và 40K (đường liền nét là giá trị phê chuẩn và nét đứt là 1σ)
3.1.2. Phương pháp phân tích các đồng vị thori bằng phổ kế anpha
Quy trình phân tích các đồng vị thori như đã trình bày trong Mục 2.3.1.2 (Chương 2) được sử dụng trong luận án, trong đó đồng vị 228Th có sẵn trong mẫu được thay thế cho 229Th để kiểm soát hiệu suất tách và xử lý hóa học. 228Th được xác định khá chính xác (sai số ≤ 3%) và dễ dàng bằng phương pháp đo phổ gamma cùng với việc phân tích các đồng vị phóng xạ khác trong mẫu.
a) Đánh giá độ chính xác của phương pháp
So sánh với phương pháp dùng dung dịch chuẩn 229Th
y = 1,09x - 0,81 r2 = 0,91
đường y = x
15
10
5
5
10
230Th (Chuẩn: 228Th)
15
25
20
y = 0,89x + 1,91 r2 = 0,86
15
đường y = x
10
10
15
20
25
232Th (Chuẩn: 228Th)
230Th (chuẩn: 229Th)
232Th (chuẩn: 229Th)
Để kiểm tra mức độ chính xác của phương pháp, cả quy trình dùng dung dịch chuẩn 229Th lẫn quy trình dùng đồng vị chuẩn nội 228Th được áp dụng để phân tích 15 mẫu đất. Kết quả phân tích 230Th và 232Th trong 15 mẫu đất theo hai phương pháp được so sánh với nhau như trên Hình 3.12. Kết quả phân tích theo 2 phương pháp nằm xung quanh đường thẳng y = x trong phạm vi sai số phân tích (sai số phân tích 230Th và 232Th trong khoảng 3 - 4%) thể hiện sự phù hợp tốt giữa 2 cách sử dụng đồng vị chuẩn.
Hình 3.12. Quan hệ hàm lượng phóng xạ 230Th và 232Th được xác định theo 2 đồng vị chuẩn 229Th và 228Th (đơn vị hàm lượng: Bq/kg)
Sự khác biệt (theo phần trăm) giữa kết quả phân tích theo 2 phương pháp được tính toán theo công thức sau:
230 Th (229Th) 230 Th (228Th)
230 (%) 230 Th (m)
100
(3.1)
232 Th (229Th) 232 Th (228Th)
232 (%) 232 Th (m)
100
(3.2)
trong đó: 230Th(229Th), 230Th(228Th), 232Th(229Th), 232Th(228Th) tương ứng là hàm lượng 230Th và 232Th được xác định theo các đồng vị chuẩn 229Th và 228Th; 230Th(m) và 232Th(m) tương ứng là hàm lượng 230Th và 232Th trung bình theo 2 phương pháp. Sự thay đổi δ230(%) và δ232(%) theo giá trị trung bình 230Th(m) và 232Th(m) được biểu diễn trên Hình 3.13.
12
8
4
0
-4 5
-8
-12
7
9
11 13
15
Giá trị trung bình
12
8
4
0
-4 10
-8
-12
12 14
16 18
20
Giá trị trung bình
δ230(%)
δ232(%)
Hình 3.13. Thăng giáng của các độ lệch δ230(%) và δ232(%) theo giá trị trung bình
Để xem xét mức độ phù hợp giữa kết quả phân tích theo 2 phương pháp, giả thiết về giá trị trung bình (H0: μ = μ0 = 0) đối với các bộ số liệu δ230(%) và δ232(%) với mức ý nghĩa 0,05 sẽ được kiểm định. Các đặc trưng thống kê của δ230(%) và δ232(%) được đưa ra trong Bảng 3.7 cùng với phân vị mức
Bảng 3.7. Đặc trưng thống kê của δ230(%) và δ232(%) với số mẫu n = 15
δ230(%) | δ232(%) | |
Trung bình, x | 0,57 | 0,17 |
Độ lệch chuẩn, s | 2,80 | 2,26 |
T (x 0 ) n s | 0,79 | 0,28 |
t0,025 | 2,145 | 2,145 |
0,025 của phân bố Student T. Với kết quả đánh giá như trong Bảng 3.7 (T < t0,025 = 2,145) thì có thể kết luận rằng, hai phương pháp sử dụng đồng vị chuẩn 229Th và 228Th trong phân tích các đồng vị thori cho kết quả giống nhau ở mức tin cậy 95%.
So sánh kết quả phân tích 232Th với phương pháp gamma
Đồng vị 232Th được xác định khá chính xác bằng phương pháp đo phổ gamma. Mặt khác, luận án sử dụng kết quả phân tích 232Th cả bằng phương pháp gamma lẫn phương pháp anpha. Vì thế, sự so sánh kết quả phân tích giữa hai kỹ thuật này một mặt minh chứng cho mức độ chính xác của phương pháp anpha, mặt khác có thể khẳng định mức độ phù hợp khi dùng bộ số liệu phân tích của cả hai phương pháp để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích. Kết quả phân tích 97 mẫu trầm tích theo cả 2 phương pháp được đưa ra trên Hình 3.14. Các giá trị đều nằm xung quanh đường thẳng y = x trong phạm vi sai số phân tích (sai số phân tích 232Th trong khoảng 3 - 5%) thể hiện sự phù hợp tốt giữa kết quả của 2 phương pháp.
Sự khác biệt (theo phần trăm) giữa kết quả phân tích 232Th theo 2 phương pháp
được tính toán theo công thức sau:
232 Th (
) 232 Th ( )
(3.3)
232 (%) 232 Th (m)
100
40
20
Th-232 (Bq/kg) - anpha
trong đó: 232Th(α) và 232Th(γ) tương ứng là hàm lượng 232Th được xác định theo phương pháp α và γ; 232Th(m) là hàm lượng trung bình theo 2 phương pháp. Sự thay đổi δ232(%) theo giá trị trung bình 232Th(m) được biểu diễn trên Hình 3.15.
100
80
60
y = 1,09x - 2,32 r2 = 0,98
n = 97
0
20
40
60
80
100
Th-232 (Bq/kg) - gamma
đường y = x
0
δ232(%)
Hình 3.14. Quan hệ hàm lượng 232Th xác định theo phương pháp γ và α
25
20
15
10
5
0
-5
-10
-15
-20
-25
0
20
40
60
80
Giá trị trung bình
Hình 3.15. Thăng giáng của độ lệch δ232(%) theo giá trị trung bình
Có thể xem xét mức độ phù hợp giữa các kết quả phân tích theo 2 phương pháp bằng cách kiểm định giả thiết về giá trị trung bình (H0: μ = μ0 = 0) đối với bộ số liệu δ232(%) với mức ý nghĩa α = 0,02. Các đặc trưng thống kê của δ232(%) được đưa ra trong Bảng 3.8 cùng với phân vị mức α/2 = 0,01 của phân bố chuẩn. Với kết quả đánh giá như trong Bảng 3.8 (T < 2,33) thì có thể kết luận rằng, hai phương pháp phân tích cho kết quả phù hợp nhau với mức tin cậy 98%.
Bảng 3.8. Đặc trưng thống kê của δ232(%) với số mẫu n = 97
δ232(%) | |
Trung bình, x | 1,7 |
Độ lệch chuẩn, s | 7,3 |
T (x 0 ) n s | 2,299 |
Phân vị mức α/2 | 2,326 |
b) Các ưu điểm của phương pháp phân tích dùng 228Th làm nội chuẩn
Việc thay thế đồng vị đánh dấu 229Th bằng 228Th làm cho giá thành phân tích giảm một cách đáng kể vì không phải nhập dung dịch chuẩn 229Th. Sự thay thế này đã giúp nghiên cứu sinh phân tích được một số lượng lớn các mẫu trầm tích trên phổ kế anpha trong điều kiện hạn hẹp về kinh phí.
Như là một hệ quả tất yếu, phông anpha của hệ đo sẽ tăng lên theo thời gian vì detector bị nhiễm bẩn do hiện tượng giật lùi của các hạt nhân phát α. Điều này làm cho giới hạn phát hiện (LLD) của hệ đo cũng tăng dần theo thời gian sử dụng. Mức độ nhiễm bẩn hệ đo cũng phụ thuộc vào chu kỳ bán rã của các đồng vị gây nhiễm bẩn detectơ. Việc không dùng đồng vị vết nhân tạo có thời gian sống dài như 229Th (T1/2 = 7340 năm) sẽ làm chậm đáng kể quá trình tăng phông của detector.
Trong trường hợp dùng 229Th làm chuẩn, nó sẽ ảnh hưởng đến kết quả phân tích
230Th do phổ α của 229Th phủ một phần lên phổ α của 230Th. Dùng đồng vị 228Th làm nội chuẩn sẽ tránh được những bất lợi như thế.
Khi dùng đồng vị vết nhân tạo làm chuẩn, để có kết quả phân tích chính xác thì yêu cầu bắt buộc là mẫu phải được hóa lỏng hoàn toàn để đạt cân bằng hóa học giữa chất đánh dấu và mẫu phân tích. Khi dùng 228Th có sẵn trong mẫu làm nội chuẩn thì việc đòi hỏi tuân thủ yêu cầu này không quá khắt khe và thường dễ đạt được trong thực tế.
3.2 Phân bố 137Cs trong đất và trầm tích
Phần này sẽ trình bày các kết quả nghiên cứu về sự phân bố của 137Cs theo độ sâu đối với một số loại hình sử dụng đất phổ biến; đồng thời, cũng đề cập đến mối quan hệ giữa hàm lượng 137Cs trong trầm tích và hàm lượng của nó trong lớp đất gốc. Giả thuyết 1 nêu ra trong Chương 2 sẽ được kiểm định dựa trên các kết quả
nghiên cứu này. Kết quả phân tích hàm lượng 137Cs trong các mẫu đất và trầm tích được đưa ra trong phần Phụ lục (từ A đến H).
3.2.1 Phân bố 137Cs theo độ sâu
Đối với các vùng đất “nguyên thổ”
Thuật ngữ “nguyên thổ” ở đây được dùng để ám chỉ vùng đất không bị xáo trộn, không bị bồi tụ hoặc xói mòn. Sự phân bố của đồng vị 137Cs trong đất tại một số vị trí “nguyên thổ” ở Lâm Đồng (ESP1 ÷ ESP3, FSP1, FSP2) được đưa ra trên Hình
ESP1
Hoạt độ (Bq/kg)
0 3 6
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
ESP2
Hoạt độ (Bq/kg)
0 4 8
0
5
10
15
20
25
ESP3
Hoạt độ (Bq/kg)
0 2 4
0
2
4
6
8
10
12
14
16
FSP1
Hoạt độ (Bq/kg)
0 2 4
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
FSP2
Hoạt độ (Bq/kg)
0 2 4
0
5
10
15
20
25
3.16 (Chi tiết về hoạt độ 137Cs như trong Phụ lục A).
Độ sâu (cm)
Độ sâu (cm)
Độ sâu (cm)
Độ sâu (cm)
Độ sâu (cm)
Hình 3.16. Phân bố của 137Cs theo độ sâu đất tại vị trí không xáo trộn, bồi lắng
Kể từ khi có 137Cs rơi lắng từ khí quyển lên bề mặt đất (khoảng 1954) cho đến nay, sau gần 50 năm đồng vị này đã đi xuống các lớp đất sâu hơn. Độ sâu khuếch tán cực đại của 137Cs nằm trong khoảng 16 - 20 cm, nhưng phần lớn lượng 137Cs (> 80%) tập trung trong 10 cm đất trên cùng; hoạt độ 137Cs đạt cực đại tại độ sâu khoảng 1 - 3 cm trong đường phân bố. Dáng điệu đường cong phân bố 137Cs trong đất nhận được trong nghiên cứu này cũng tương tự như kết quả nhận được bởi một số tác giả khác [15,75,85], tuy nhiên độ sâu khuếch tán cực đại của 137Cs và vị trí cực đại của đường phân bố khác nhau ít nhiều giữa các tác giả với nhau. Đối với đất không bị xáo trộn bởi con người, 137Cs đi xuống các lớp đất sâu phía dưới chủ yếu theo cơ chế khuếch tán và do vi sinh trong đất gây ra [75,80].
Đối với đất nông nghiệp
Phân bố hàm lượng phóng xạ của 137Cs trong các lớp đất đối với đất rừng (vị trí F: FSP3 ÷ FSP22), đất trồng cây công nghiệp (vị trí I: ISP1 ÷ FSP20) và đất trồng cây ngắn ngày (vị trí K: KSP1 ÷ KSP10) được khảo sát và đưa ra trong Phụ lục B. Đặc trưng thống kê của hoạt độ 137Cs trong các lớp đất đối với 3 dạng sử dụng đất