Thay Đổi Số Đếm Theo Bề Dày Mẫu Đối Với Vạch 46 Kev (Đo 30 Giờ)

hiệu suất tương đối theo bề dày mẫu đối với đỉnh 46 keV và 63 keV được biểu diễn trên Hình 3.2.

Bảng 3.1. Thay đổi số đếm theo bề dày mẫu đối với vạch 46 keV (đo 30 giờ)

(Phông khi không có mẫu là 1590 ± 32; các sai số ứng với độ tin cậy p = 68%)

Bề dày mẫu (cm)

Số đếm tổng Nt (xung)	Sai số (1σ)	Số đếm dưới đỉnh Nc (xung)	Sai số (1σ)	Số đếm đỉnh Np (xung)	Sai số	Số đếm đỉnh đã trừ phông Nn (xung)	Sai số	Hiệu suất tương đối	Sai số
0,2	4198	65	1667	41	2532	77	942	83	0,338	0,035
0,5	5585	75	2416	49	3169	89	1579	95	0,567	0,046
0,8	9217	96	5635	75	3583	122	1993	126	0,716	0,060
1,0	9853	99	6023	78	3829	126	2239	130	0,805	0,064
1,3	10747	104	6725	82	4022	132	2432	136	0,874	0,068
1,6	11336	106	7240	85	4096	136	2506	140	0,901	0,070
1,9	11647	108	7494	87	4153	138	2563	142	0,921	0,072
2,1	12102	110	7900	89	4202	141	2612	145	0,939	0,073
2,5	12859	113	8617	93	4242	147	2652	150	0,953	0,075
3,0	12897	114	8579	93	4317	147	2727	150	0,980	0,076
3,5	13222	115	8858	94	4364	149	2774	152	0,997	0,077
4,0	13226	115	8854	94	4372	149	2782	152	1,000	0,077

Có thể bạn quan tâm!

Xem toàn bộ 194 trang tài liệu này.

Bảng 3.2 Thay đổi số đếm theo bề dày mẫu đối với vạch 63 keV (đo 30 giờ) (Phông khi không có mẫu là 1233 ± 44; các sai số ứng với độ tin cậy p = 68%)

Bề dày mẫu (cm)

Số đếm tổng Nt (xung)	Sai số (1σ)	Số đếm dưới đỉnh Nc (xung)	Sai số (1σ)	Số đếm đỉnh Np (xung)	Sai số	Số đếm đỉnh đã trừ phông Nn (xung)	Sai số	Hiệu suất tương đối	Sai số
0,2	2463	50	667	26	1796	56	563	71	0,215	0,030
0,5	3640	60	1412	38	2228	71	995	84	0,380	0,039
0,8	5328	73	2802	53	2526	90	1293	100	0,494	0,048
1,0	7165	85	4304	66	2861	107	1628	116	0,622	0,057
1,3	8064	90	5068	71	2996	115	1763	123	0,673	0,061
1,6	9115	95	5929	77	3186	123	1953	130	0,746	0,066
1,9	9715	99	6319	79	3396	127	2163	134	0,826	0,070
2,1	10646	103	7182	85	3464	134	2231	141	0,852	0,073
2,5	11276	106	7703	88	3573	138	2340	145	0,894	0,076
3,0	11689	108	8044	90	3645	140	2412	147	0,921	0,078
3,5	11968	109	8271	91	3697	142	2464	149	0,941	0,079
4,0	12158	110	8423	92	3735	143	2502	150	0,955	0,080
4,5	12294	111	8523	92	3771	144	2538	151	0,969	0,081
5,0	12380	111	8601	93	3779	145	2546	151	0,972	0,081
5,5	12459	112	8636	93	3822	145	2589	152	0,989	0,082
6,0	12514	112	8662	93	3852	146	2619	152	1,000	0,082

46 keV

1,2

1,0

0,8

0,6

0,4

0,2

0,0

1,0

2,0

3,0

4,0

5,0

Bề dày mẫu, cm

63 keV

1,2

1,0

0,8

0,6

0,4

0,2

0,0

2,0

4,0

Bề dày mẫu, cm

6,0

8,0

Hiệu suất tương đối.

Hình 3.2 Thay đổi hiệu suất ghi tương đối theo bề dày mẫu đối với vạch 46 keV và 63 keV

Kết quả khảo sát cho thấy: (i) Khi mẫu có bề dày 1,3 cm, hiệu suất đếm đạt 87,4% và 67,3% giá trị cực đại tương ứng với đỉnh 46 keV và 63 keV; (ii) Hiệu suất đếm chỉ tỷ lệ tuyến tính với khối lượng mẫu khi bề dày mẫu t 1,3 cm đối với vạch 46 keV và t 1,9 cm đối với vạch 63 keV.

Từ kết quả khảo sát trên, bề dày mẫu được chọn là 1,2cm đối với cả hai hình học đo. Với bề dày này, mẫu dạng hình đĩa có khối lượng trung bình khoảng 45g, phù hợp với khối lượng lớp trầm tích dày 2 cm của lõi khoan thường lấy được trong thực tế; còn mẫu dạng hình giếng có khối lượng trung bình khoảng 300g. Các mẫu sau khi gia công theo cách trộn với nhựa polyeste và đông rắn có dạng như Hình 3.3.

100

(b)

(a)

Hình 3.3. Mẫu được gia công theo dạng đĩa mỏng (a) và hình giếng (b) (Kích thước ghi trên hình vẽ được biểu thị bằng mm)

b) Thời gian hồi phục của 222Rn trong mẫu

Quá trình phục hồi sự cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và 222Rn theo thời gian kể từ khi nhốt radon đối với mẫu đất IAEA-312 được đưa ra trong Bảng 3.3 và biểu diễn trên đồ thị Hình 3.4.

Bảng 3.3. Thay đổi tốc độ đếm theo thời gian nhốt radon đối với mẫu chuẩn đất IAEA-312 (các sai số trong bảng ứng với độ tin cậy p = 68%).

Thời gian nhốt mẫu (ngày)

Số đếm/ksec. 295 keV	Sai số	Số đếm/ksec. 352 keV	Sai số	Số đếm/ksec. 609 keV	Sai số
2	392.5	4.3	665.8	5.6	470.8	4.7
7	418.3	4.4	708.3	5.7	502.2	4.8
12	431.2	4.5	730.1	5.8	515.1	4.9
17	433.7	4.5	742.4	5.9	520.0	4.9
22	441.2	4.5	749.6	5.9	526.8	4.9
27	443.9	4.5	756.9	5.9	532.8	5.0
32	450.1	4.6	764.6	5.9	535.7	5.0
43	455.2	4.6	772.4	6.0	544.2	5.0
Số đếm theo tính toán	459.3	27.6	776.8	46.6	548.0	32.9

1,02

1,00

0,98

0,96

0,94

0,92

0,90

0,88

0,86

0,84

20 30

40 50

Thời gian nhốt radon (ngày)

295keV

352keV 609keV

Số đếm tương đối

Kết quả khảo sát chứng tỏ rằng: (i) tại thời điểm gia công mẫu, 222Rn mất cân bằng phóng xạ với 226Ra khoảng 15%; (ii) sự cân bằng phóng xạ được khôi phục trở lại theo thời gian và đạt khoảng 96% sau 22 ngày, đạt 99% sau 43 ngày kể từ khi nhốt radon.

Hình 3.4. Tỷ số số đếm đo được và số đếm kỳ vọng tại các đỉnh gamma đặc trưng của 214Pb và 214Bi đối với mẫu chuẩn đất IAEA 312 (269 Bq/kg 226Ra)

Với cách trộn đều mẫu đất hoặc trầm tích với nhựa polyeste thì từng hạt mẫu nhỏ được bao bởi lớp nhựa, tạo nên nhiều lớp rào cản không cho radon thoát ra ngoài. Vì thế sau 22 ngày (khoảng 6 chu kỳ bán rã của 222Rn) thì sự cân bằng phóng xạ giữa 222Rn và 226Ra đạt được trong khoảng 96 97%.

Kết quả khảo sát quá trình hồi phục sự cân bằng phóng xạ giữa 222Rn và 226Ra đối với 2 loại đất trong vùng Lâm Đồng được đưa ra trong Hình 3.5. Sự thay đổi tốc

độ đếm tương đối tại 3 vạch gamma 295keV, 352keV và 609keV (là tỷ số giữa tốc độ đếm trong các lần đo với tốc độ đếm trong lần đo cuối cùng) cho chúng ta thông tin về mức độ cân bằng phóng xạ trở lại giữa 222Rn và 226Ra. Kết quả khảo sát chứng tỏ rằng:

• Sự mất cân bằng phóng xạ 222Rn - 226Ra nằm trong khoảng 14 - 18%.

• Sau khi gia công mẫu, tốc độ đếm tăng lên theo quy luật hàm mũ cùng với thời gian nhốt radon và sau khoảng 23 - 25 ngày thì tốc độ đếm đạt được khoảng 95 97% giá trị cực đại. So với kết quả thu được trong phần trên khi khảo sát với mẫu chuẩn đất IAEA 312 thì có thể nhận định rằng, sự cân bằng phóng xạ giữa 222Rn và 226Ra được hồi phục tới 95 97% sau khoảng 25 ngày kể từ khi gia công mẫu.

Đất nâu vàng trên Bazan

1,05

1,00

0,95

0,90

0,85

0,80

295keV 352keV

609keV

0 10 20 30 40 50

Thời gian nhốt radon (ngày)

Đất đỏ trên Bazan

1,05

1,00

0,95

0,90

0,85

0,80

Thời gian nhốt radon (ngày)

295keV

352keV 609keV

Số đếm tương đối

• Trong khoảng thời gian từ 25 đến 71 ngày, tốc độ đếm chỉ tăng khoảng 3%.

Hình 3.5. Thay đổi tốc độ đếm tương đối tại các đỉnh gamma đặc trưng của 214Pb và 214Bi theo thời gian nhốt radon của mẫu đất (thời gian đo: 24 giờ)

c) Ưu điểm của phương pháp mới

Phương pháp gia công mẫu bằng cách trộn đều mẫu với nhựa polyeste và cho đông rắn lại ở các hình học đo mong muốn có một số ưu điểm nổi bật sau đây so với phương pháp truyền thống:

• Làm cho radon cân bằng phóng xạ với đồng vị mẹ tốt hơn.

Khả năng nhốt kín radon của phương pháp mới đã được so sánh với phương pháp truyền thống tại Viện Nghiên cứu hạt nhân (phương pháp đổ parafin lên bề mặt mẫu). Sự so sánh mức độ hồi phục cân bằng phóng xạ giữa 222Rn và 226 Ra đối với 2 kỹ thuật nhốt radon được đưa ra trên Hình 3.6 [19]. Kết quả khảo sát cho thấy phương pháp nhốt radon bằng parafin trên mặt chỉ có thể làm cho 222Rn hồi phục đến khoảng 88% hoạt độ của 226Ra và thời gian đạt đến giá trị gần bão hoà chỉ trong

0,50

0,48

0,46

0,44

0,42

0,40

296 keV

Parafin

Nhựa

0 10 20 30

Thời gian nhốt radon (ngày)

0,82

0,80

0,78

0,76

0,74

0,72

0,70

352 keV

Parafin

Nhựa

0 10 20 30

Thời gian nhốt radon (ngày)

0,58

0,57

0,56

0,55

0,54

0,53

0,52

0,51

609 keV

Parafin

Nhựa

0 10 20 30

Thời gian nhốt radon (ngày)

Tốc độ đếm (cps/kg)

khoảng 10 ngày đầu (khoảng 2 chu kỳ bán rã của 222Rn).

Hình 3.6. Thay đổi tốc độ đếm tại các đỉnh gamma đặc trưng của 214Pb và 214Bi theo thời gian của 2 kỹ thuật nhốt radon khác nhau

• Giảm sự khác biệt về mật độ giữa các mẫu đo với nhau

Mẫu hình đĩa

1,8

1,7

1,6

1,5

1,4

1,3

1,2

1,1

1,0

200

400

600

Số thứ tự mẫu

Mẫu hình giếng

2,0

1,9

1,8

1,7

1,6

1,5

1,4

1,3

0 50 100 150 200 250

Số thứ tự mẫu

Mật độ (g/cm3)

Mật độ các mẫu đất thường khác biệt nhau khá nhiều do thay đổi tỷ lệ các thành phần cát, bột, sét của chúng. Với cách trộn đều mẫu với nhựa polyeste như đã trình bày ở trên, các mẫu sẽ được trung bình hoá về mật độ. Vì thế, sự thăng giáng mật độ mẫu sau khi gia công sẽ ít đi. Sự thống kê mật độ của 565 mẫu hình đĩa đã gia công cho thấy mật độ mẫu trung bình ρ = 1,54 g/cm3 với độ lệch chuẩn 1σ = 0,06 g/cm3 (độ lệch tương đối là 4,2%). Đối với mẫu hình giếng, mật độ trung bình trên 208 mẫu là 1,71 g/cm3 với độ lệch chuẩn 1σ = 0,07 g/cm3 (độ lệch tương đối là 4,0%). Phân bố mật độ mẫu đối với 2 dạng hình học nói trên được đưa ra trên Hình 3.7.

Hình 3.7. Mật độ của 565 mẫu trầm tích gia công theo dạng đĩa và 208 mẫu hình giếng (đường liền nét là giá trị trung bình và đường nét đứt là giới hạn

Để so sánh với phương pháp cho mẫu vào hộp nhựa theo cách truyền thống, mật độ của 406 mẫu gia công theo cách này đã được thống kê và cho kết quả là mật độ mẫu trung bình ρ = 1,10 g/cm3 với độ lệch chuẩn 1σ = 0,094 g/cm3 (độ lệch tương đối là 8,5%), như được biểu diễn trên Hình 3.8.

1,50

1,00

0,50

0,00

100

200

300

400

500

Thứ tự mẫu

Mật độ (g/cm 3)

Hình 3.8. Mật độ của 406 mẫu đất gia công theo cách truyền thống

(đường liền nét là giá trị trung bình và đường nét đứt là giới hạn

)

Với sự cải tiến cách gia công mẫu, mật độ các mẫu đo đồng đều hơn và do đó đã hạn chế tối đa ảnh hưởng của hiệu ứng tự hấp thụ gamma đến kết quả phân tích. Để minh chứng cho kết luận nêu ra, ảnh hưởng của sự bất đồng đều mật độ đến kết quả phân tích sẽ được xem xét trong phần sau đây. Giả sử mật độ mẫu khác biệt giá trị trung bình một lượng là 2σ đối với hình học đo dạng đĩa. Sự khác biệt về mật độ sẽ dẫn đến hiệu ứng tự hấp thụ gamma của mẫu khác nhau. Bằng cách áp dụng công thức (2.1) với R = 3,7 cm, t = 1,2 cm, còn các tham số khác tương tự như Phần c -

I ( )

Mục 2.3.1.1 (Chương 2), chúng ta tính được tích phân I( đối với vạch gamma 46keV và 63keV. Tỷ số

ứng với giá trị và phản ánh mức độ

thay đổi hiệu suất hệ đo khi mật độ mẫu thay đổi. Kết quả tính toán cho thấy rằng, khi mật độ mẫu thăng giáng 2σ, hiệu suất đếm thay đổi do hiệu ứng tự hấp thụ là 4,5% và 2,8% tương ứng với các vạch 46keV và 63keV.

Như vậy, với cách gia công mẫu như đã trình bày, sự thăng giáng mật độ mẫu có thể làm thăng giáng kết quả phân tích 210Pb (46keV) và 234Th (63keV) tương ứng trong khoảng ≤ 4,5% và ≤ 2,8% với xác suất khoảng 95%. Sự thăng giáng này sẽ nhỏ hơn khi đã được hiệu chỉnh tuyến tính qua khối lượng mẫu. Các đồng vị xác định theo các vạch gamma năng lượng lớn hơn sẽ ít bị ảnh hưởng hơn.

d) Độ nhạy của phương pháp

Giới hạn phát hiện cho hình học đo dạng hình đĩa (khối lượng mẫu 45g) và hình học đo dạng giếng (khối lượng mẫu 300 g) với thời gian đo 24 giờ, uz = 1,645 được

đưa ra trong Bảng 3.4. Các mẫu chuẩn dùng để đánh giá độ nhạy của phương pháp là các mẫu dùng để chuẩn hoá hệ đo được đề cập đến ở phần sau. Nhìn chung, độ nhạy của phương pháp với hình học đo dạng đĩa hoàn toàn đáp ứng đối với mức hàm lượng của hầu hết các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường, ngoại trừ 230Th, 210Pb, 234Pa và 234Th. Hình học đo dạng hình giếng có giới hạn phát hiện nhỏ hơn 4 đến 5 lần so với hình học đo dạng hình đĩa. Với hình học này, mức hàm lượng trung bình của hầu hết các đồng vị phóng xạ trong đất và trầm tích lớn hơn rất nhiều giới hạn phát hiện của phương pháp, ngoại trừ 230Th và 210Pb.

Bảng 3.4. Giới hạn phát hiện với độ tin cậy 95% đối với các đồng vị phóng xạ trong mẫu đất và trầm tích, thời gian đo 24 giờ.

Đồng vị

Vạch gama (keV)	Phông tổng	Số đếm đối với 1Bq/45g	LLD hình đĩa (xung)	LLD hình đĩa (Bq/kg)	Số đếm đối với 1Bq/300g	LLD hình giếng (xung)	LLD hình giếng (Bq/kg)
238U	186	845	165	138	19	104	138	4
234Th	63	736	70	129	41	44	129	10
234Pa	1001	86	13	46	79	9	46	17
230Th	67	577	7	114	368	4	114	85
214Pb	295	491	853	106	2,8	662	106	0,5
214Pb	352	429	1439	99	1,5	929	99	0,4
214Bi	609	237	969	74	1,7	690	74	0,4
210Pb	46	561	9	113	290	4	113	85
228Ac	338	480	432	105	5,4	302	105	1,2
228Ac	911	135	442	57	2,9	297	57	0,6
228Ac	969	213	333	71	4,7	218	71	1,1
212Pb	239	991	2313	149	1,4	1411	149	0,4
212Bi	727	163	140	62	9,9	91	62	2,3
208Tl	583	236	644	74	2,6	459	74	0,5
208Tl	2614	21	211	24	2,5	165	24	0,5
40K	1461	70	141	42	6,6	100	42	1,4
137Cs	661	105	1996	63	0,5	1560	63	0,11
7Be	478	243	321	75	5,2	233	75	1,1

e) Đảm bảo chất lượng và kiểm soát chất lượng phân tích

Độ chính xác của phương pháp

Kết quả phân tích mẫu trầm tích IAEA-SL-2, mẫu đất IAEA-375 (IAEA reference materials) và các mẫu chuẩn AMD/Phy/Std-3/76, AMD/Phy/Std-7/76 (US reference standards) được đưa ra trong Bảng 3.5. Giá trị phân tích và giá trị phê

chuẩn phù hợp với nhau trong vòng sai số cho thấy phương pháp phân tích có độ chính xác tốt.

Bảng 3.5. Kết quả phân tích các mẫu chuẩn so sánh

Mẫu chuẩn

Đồng vị

AMD/Phy/Std.-3/76, USA (Bq/g)			AMD/Phy/Std-7/76, USA (Bq/g)			IAEA/SL-2 (Bq/kg)		IAEA/375 (Bq/kg)
Giá trị phân tích
238U 226Ra	11,82 12,10		0,38 0,31		- -				- 22,5	1,0
Ra-228		-		13,49		0,31			19,4	1,7
Th-228 40K 137Cs		- - -		13,44	- -	0,28	225 2,3	8 0,3	19,0 418 4560	1,7 8 68
Giá trị phê chuẩn (95% độ tin cậy)
Urani	11,52		0,35		-				-
Thori 226Ra		- -		12,84	-	0,38			- 20	2
Ra-228		-			-				26,0	7,2
Th-228 40K 137Cs		- - -			- - -		240 2,4	29 0,2	21,0 424 4592	4,0 8 69

Phương pháp phân tích này cũng đã được dùng để phân tích các đồng vị 137Cs và 210Pb trong các mẫu đất chuẩn do IAEA tổ chức vào tháng 12/2005 (IAEA-CU- 2006-02 Proficiency Test). Kết quả phân tích so sánh đưa ra trong Bảng 3.6 [82] cho thấy mức độ phù hợp giữa giá trị phân tích của phòng thí nghiệm với giá trị phê chuẩn của IAEA.

Bảng 3.6. Kết quả phân tích so sánh quốc tế do IAEA tổ chức

Analyte

Sample code	IAEA value	Laboratory value	R. bias %	Z score	Lab/ IAEA	Precision		Final score
Sample code	IAEA value	Laboratory value	R. bias %	Z score	Lab/ IAEA	P %	Score	Final score
137Cs	01	20,3±0,5	20,95±0,46	3	0,32	1,03	3,3	Acceptable	Acceptable
210Pb	01	289 ± 7	290 ± 16	0	0,03	1,00	6,0	Acceptable	Acceptable
137Cs	02	38,4±0,8	43,13±1,79	12	1,23	1,12	2,8	Acceptable	Warning
210Pb	02	530 ± 11	543 ± 24	2	0,25	1,02	4,9	Acceptable	Acceptable
137Cs	03	2,6 ± 0,2	2,83±0,23	8	0,80	1,08	11,2	Acceptable	Acceptable
210Pb	03	48,0±1,5	48 ± 9	0	0,00	1,00	19,0	Acceptable	Acceptable
137Cs	04	38,4±0,8	43,40±1,79	13	1,29	1,13	2,8	Acceptable	Warning
210Pb	04	530 ± 11	557 ± 25	5	0,51	1,05	5,0	Acceptable	Acceptable
137Cs	05	20,3±0,5	21,01±0,62	3	0,35	1,03	3,8	Acceptable	Acceptable
210Pb	05	289 ± 7	250 ± 16	-13	-1,35	0,87	6,8	Acceptable	Acceptable