Đánh Giá Hiệu Quả Xử Lý Nước Nhiễm Cr (Vi) Sau Xử Lý

Bảng 2.4. Bảng kê các mức điều chỉnh dòng

STT

Các mức trên bộ điều chỉnh dòng	Dòng điện tương ứng (A)	Điện áp tương ứng (V)	Công suất tương ứng (W)
1	12	4,6	27	124,2
2	11	5,9	26	153,4
3	10	7,6	26	197,6
4	9	8,9	26	231,4
5	8	10,2	26	265,2
6	7	11,4	26	296,4
7	6	12,3	26	319,8
8	5	13,1	26	340,6
9	4	13,7	26	356,2
10	3	14,2	26	369,2
11	2	14,5	27	391,5
12	1	14,6	27	394,2
13	0	14,5	27	391,5

Có thể bạn quan tâm!

Xem toàn bộ 173 trang tài liệu này.

Để khảo sát ảnh hưởng của độ chiếu sáng ta tiến hành khảo sát ở các mức công suất là 153,4; 296,4; 356,2 và 391,5 (mức thường xuyên sử dụng là mức 0 trong các khảo sát trước, tương ứng với 391,5W, công suất danh nghĩa là 350W).

2.3.3. Đánh giá khả năng tái sử dụng của xúc tác

Tiến hành thí nghiệm nhiều lần với 20 mL dung dịch Cr (VI) 10 ppm, có pH = 2, hàm lượng xúc tác là 1 g/L, bổ sung 0,2 mL etanol 96%. Thực hiện các phản ứng quang xúc tác ở nhiệt độ phòng, chiếu sáng bằng nguồn sáng Xenon 350W sau 90 phút lấy mẫu phân tích. Các lần thí nghiệm thứ 2, thứ 3,

thứ 4, dung dịch cần xử lý được tính toán bổ sung dung dịch chứa Cr(VI) đậm đặc sao cho dung dịch mới có nồng độ 10 ppm.

2.3.4. Đánh giá hiệu quả xử lý nước nhiễm Cr (VI) sau xử lý

Để đánh giá hàm lượng Cr(VI) trước và sau xử lý, luận án sử dụng kỹ thuật đo phổ UV-Vis, kết hợp với chất hiện màu diphenyl cacbazid. Hàm lượng Cr(VI) trước và sau xử lý sẽ được đánh giá thông qua cường độ pic hấp phụ tại bước sóng 667 nm. Kỹ thuật UV-VIS là kỹ thuật đo dựa trên việc xác định đường cong hấp thụ tại pic hấp thụ đặc trưng của ion kim loại nặng, từ đó đưa ra giá trị định lượng nồng độ kim loại nặng. Đây là phương pháp đơn giản, nhanh, hiệu quả và được sử dụng phổ biến trong phân tích thành phần ô nhiễm kim loại nặng có trong nước thải, nước mặt và nước ngầm.

Luận án đã sử dụng phương pháp này để xác định hàm lượng Cr (VI) trên thiết bị trắc quang UV-Vis NIR UH4150 của hãng Hitachi, Nhật Bản tại Viện Hóa học - Vật liệu, Viện Khoa học và Công nghệ quân Sự.

CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

3.1. Đặc trưng của vật liệu

3.1.1. Đặc trưng của vật liệu GNP

Hình 3.1 thể hiện hình ảnh của Graphit nguyên liệu ban đầu và graphen được tổng hợp theo quy trình đã nêu ở mục 2.1.2 với cùng khối lượng ban đầu là 0,1 g.

Graphit

GNP

Hình 3.1. Ảnh của graphit và GNP cùng trọng lượng 0,1g

Hình ảnh cho thấy sự khác biệt về màu sắc, độ xốp, tỷ trọng của vật liệu cacbon ở hai dạng thù hình này. GNP có dạng bột xốp, màu đen, rất nhẹ trong khi graphit tồn tại ở dang phiến mỏng (vảy) có màu ánh kim.

Hình 3.2. Ảnh SEM ở độ phóng đại 5.000 và 20.000 lần của graphit ban đầu (A và B) và vật liệu graphen nanoplatelets (C và D) đã chế tạo.

Hình 3.3 là giản đồ XRD của mẫu graphit ban đầu và vật liệu GNP chế tạo từ graphit. Quan sát trên hình, đối với graphit ban đầu, có hai pic đặc trưng cho graphit xuất hiện tại góc 2θ là 26,65o và 54,95 là các pic đặc trưng cho nhóm graphitic của cacbon. Đối với mẫu XRD của GNP chế tạo từ graphit, quan sát trên hình lớn, pic tại góc 2θ là 26,65o vẫn còn nhưng cường độ pic giảm đi nhiều lần, còn pic tại 54,95o không xuất hiện. Hình ảnh của pic tại 26,65o trên giản đồ XRD của GNP chỉ được quan sát thấy ở hình phóng đại, pic có chân rộng, đỉnh pic hơi tù, không còn nhọn như trên giản đồ XRD của mẫu graphit ban đầu.

Hình 3.3. Giản đồ XRD của mẫu graphit ban đầu và GNP đã tổng hợp Phổ Raman của vật liệu GNP chế tạo từ graphit được thể hiện trên hình

3.4. Trên phổ, có sự xuất hiện 3 pic đặc trưng của graphen D, G và 2D. Pic đặc trưng G của cấu trúc graphen tại bước chuyển dịch Raman 1600 cm-1 đặc trưng cho liên kết C–C của các vật liệu graphitic. Pic G tương ứng với dao động photon E2g của vùng Brillouin và cường độ của pic đặc trưng cho số lớp của graphen tổng hợp. Đối với pic đặc trưng D tại bước chuyển Raman 1300 cm-1, đây là pic tương ứngvới trạng thái “thở” của cấu trúc sp2 và do sự xuất hiện của

các khuyết tật trong cấu trúc của graphen ở trạng thái kích hoạt. Pic đặc trưng 2D ở bước chuyển dịch 2700 cm-1 tương ứng với các dao động photon ranh giới vùng bậc 2. Trạng thái và vị trí của pic 2D phản ánh cấu trúc đơn lớp hay đa lớp của vật liệu graphen, pic này thường nhạy với sự pha tạp trong cấu trúc của vật liệu. Đối với vật liệu graphen đơn lớp, pic 2D thường đứng riêng rẽ và có hình dạng sắc nhọn. Ngoài ra, có thể tính toán được số lớp của graphen qua tỷ lệ cường độ của 2 pic đặc trưng 2D và G. Tỷ lệ giữa IG và I2D đối với graphen đơn lớp là từ 0,2 đến 0,5 [81]. Hình dạng pic 2D trên phổ Raman của GNP (hình 3.4) và tỷ lệ cường độ IG/I2D = 2,2 đã chỉ ra cấu trúc đa lớp của vật liệu đã tổng hợp.

Ngoài ra, chiều cao của pic đặc trưng D thấp đã chứng tỏ vật liệu ít có khuyết tật và qua đánh giá tỷ lệ giữa pic D và G (ID/IG = 0,3), có thể phân biệt giữa GNP với GO và RGO (đối với vật liệu RGO tỷ lệ này từ 1 đến 2,8, với GO là 0,8 đến 1) [88].

Hình 3.4. Phổ Raman của GNP (ảnh lớn) và của pic phóng đại ở bước chuyển 2683 cm-1 (ảnh nhỏ).

Thành phần % của các nguyên tố có mặt trong vật liệu GNP được đánh giá thông qua kết quả đo phổ tán xạ năng lượng tia X (EDX), thể hiện trong hình 3.5.

Hình 3.5. Giản đồ EDX của vật liệu GNP được chế tạo từ graphit.

Hình 3.5 cho thấy trong thành phần GNP có sự có mặt của 3 nguyên tố là C, O và S với hàm lượng phần trăm về nguyên tử lần lượt là 87,06 %; 12,01% và 0,85%. Kết quả cho thấy rằng có một lượng C bị oxy hóa và sulphat hóa do tác dụng của phản ứng bóc tách các lớp graphit với dung dịch H2SO4 và K2S2O8 tạo thành liên kết C-O và C-O-SO3 trên bề mặt của tấm GNP nhưng tỷ lệ phần trăm của các liên kết này không lớn. Điều này cho thấy tấm GNP được chế tạo từ graphit có rất ít các khuyết tật trên bề mặt.

Thành phần phần trăm các nguyên tố trong vật liệu GNP được tổng hợp trong luận án cũng được đánh giá qua phổ quang điện tử XPS tổng của vật liệu (hình 3.6). Quan sát thấy trên phổ, có sự xuất hiện các pic đặc trưng cho trạnh thái oxy hóa của các nguyên tố C 1s, O 1s và S 2p. Thành phần phần trăm các nguyên tố được xác định qua phổ tổng XPS là 84,8 % C; 13,4 % O và 1,8% S. Kết quả này cũng gần như tương đồng với kết quả đo EDX của vật liệu GNP đã tổng hợp.

Hình 3.6. Phổ XPS của vật liệu GNP tổng hợp

Trạng thái oxy hóa C được đánh giá thông qua phổ XPS của C 1s (hình 3.7). Quan sát trên phổ XPS, có thể thấy chỉ duy nhất một pic xuất hiện có năng lượng liên kết tương ứng là 284,34 eV, ngoài ra không có sự có mặt của của hai pic 285,5 eV và 286,6 eV (hai pic đặc trưng cho sự oxy hóa bề mặt của graphen). Điều này chứng tỏ GNP được tổng hợp trong luận án có ít các liên kết nhóm chức oxy hóa trên bề mặt của GNP [73].

Hình 3.7. Phổ XPS của C 1s trong vật liệu GNP

3.1.2. Nghiên cứu quá trình tạo dung dịch tiền chất cho quá trình tổng hợp vật liệu tổ hợp hai oxit Fe2O3 và TiO2

3.1.2.1. Nghiên cứu quá trình nhiệt phân tinh quặng ilmenit 52%

Thành phần tinh quặng ilmenit 52% Bình Định ban đầu được khảo sát bằng phương pháp tán xạ năng lượng tia X (EDX), được thể hiện trên hình 3.8. Kết qủa khảo sát cho thấy trong thành phần của ilmenit 52% gồm các nguyên tố O, Al, Si, Ti, Mn và Fe với tỷ lệ phần trăm nguyên tử lần lượt là 80,2%; 1,61%; 0,53%; 10,84%; 0,41% và 6,42%. Tỷ lệ giữa Fe và Ti về phần trăm nguyên tử là 10,84:6,42. Từ kết quả phân tích có thể dự đoán ngoài thành phần chính FeTiO3 còn có các hợp chất khác như SiO2; Al2O3 và mangan oxit.

Hình 3.8. Phổ tán xạ năng lượng tia X (EDX) của ilmenit 52%

Tinh quặng ilmenit được trộn đều với muối KHSO4 theo tỷ lệ 1:7 (với khối lượng tương ứng là 10:70 g) rồi được nung ở nhiệt độ 600oC trong hai giờ. Mẫu vật liệu sau nung có khối lượng 71,5h được nghiền nhỏ. Để xác định thành phần pha của vật liệu trước và sau nung, tiến hành đo phổ nhiễu xạ tia X của hai mẫu vật liệu trên, kết quả đo nhiễu xạ tia X được thể hiện trên hình 3.9.

Trên giản đồ XRD của mẫu vật liệu trước khi nung có sự xuất hiện của các pic đặc trưng cho pha tinh thể của FeTiO3 và SiO2, các pic đặc trưng cho