Nghiên cứu tổng hợp vật liệu TiO2- Fe2O3/GNP từ quặng ilmenit và graphit định hướng chuyển hóa Cr(VI) trong nước thải công nghiệp quốc phòng - 1

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

BỘ QUỐC PHÒNG

VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ QUÂN SỰ


TRƯƠNG NGỌC TUẤN


NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU TiO2- Fe2O3/GNP TỪ QUẶNG ILMENIT VÀ GRAPHIT ĐỊNH HƯỚNG CHUYỂN HÓA Cr(VI) TRONG NƯỚC THẢI CÔNG NGHIỆP QUỐC PHÒNG


LUẬN ÁN TIẾN SĨ KỸ THUẬT


Hà Nội - 2022

Có thể bạn quan tâm!

Xem toàn bộ 173 trang tài liệu này.

Nghiên cứu tổng hợp vật liệu TiO2- Fe2O3/GNP từ quặng ilmenit và graphit định hướng chuyển hóa Cr(VI) trong nước thải công nghiệp quốc phòng - 1

BỘ QUỐC PHÒNG

VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ QUÂN SỰ


TRƯƠNG NGỌC TUẤN


NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU TiO2- Fe2O3/GNP TỪ QUẶNG ILMENIT VÀ GRAPHIT ĐỊNH HƯỚNG CHUYỂN HÓA Cr(VI) TRONG NƯỚC THẢI CÔNG NGHIỆP QUỐC PHÒNG


Chuyên ngành: Kỹ thuật hóa học Mã số: 9 52 03 01


LUẬN ÁN TIẾN SĨ KỸ THUẬT


NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

1. PGS. TS Nguyễn Thị Hoài Phương

2. TS Phùng Xuân Thịnh


Hà Nội - 2022

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO


LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi. Các số liệu, kết quả trình bày trong luận án là hoàn toàn trung thực và chưa từng được công bố trong bất kỳ công trình nào khác, các dữ liệu được trích dẫn đầy đủ.

Hà Nội, ngày 30 tháng 6 năm 2022

Nghiên cứu sinh


Trương Ngọc Tuấn


LỜI CẢM ƠN

Luận án này được thực hiện và hoàn thành tại Viện Hóa học - Vật liệu, Viện Khoa học và Công nghệ quân sự, Bộ Quốc phòng.

Trước tiên, với lòng kính trọng và biết ơn sâu sắc, em xin chân thành cảm ơn PGS.TS Nguyễn Thị Hoài Phương và TS Phùng Xuân Thịnh đã tận tình hướng dẫn và tạo mọi điều kiện giúp đỡ em trong suốt quá trình thực hiện luận án.

Nghiên cứu sinh tỏ lòng biết ơn đối với các Thầy, Cô giáo trong và ngoài Quân đội, đặc biệt là các Thầy cô giáo, các nhà khoa học của Viện Khoa học và Công nghệ quân sự đã giảng dạy, giúp đỡ em trong suốt quá trình học tập.

Trân trọng cảm ơn Thủ trưởng Viện Khoa học và Công nghệ quân sự, Phòng Đào tạo/Viện Khoa học và Công nghệ quân sự, Viện Hóa học - Vật liệu, các Nhà khoa học, bạn bè, đồng nghiệp và gia đình đã giúp đỡ nghiên cứu sinh hoàn thành bản luận án này.

Tác giả luận án Trương Ngọc Tuấn


MỤC LỤC

Trang

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT v

DANH MỤC CÁC BẢNG vii

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ ix

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN 4

1.1. Vật liệu tổ hợp oxit kim loại trên nền graphen 4

1.1.1. Graphen và graphen nanoplate 4

1.1.2. Vật liệu tổ hợp graphen và oxit kim loại 6

1.1.3. Vật liệu tổ hợp trên cơ sở TiO2 và graphen 15

1.2. Ô nhiễm kim loại nặng trong nước thải sản xuất vật liệu nổ 24

1.2.1. Ô nhiễm kim loại nặng và ô nhiễm Cr(VI) 24

1.2.2. Ô nhiễm kim loại nặng trong nước thải sản xuất quốc phòng 26

1.2.3. Các phương pháp xử lý kim loại nặng nói chung và Cr (VI) nói riêng . 33

1.2.4. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình quang khử các ion kim loại 42

1.3. Kết luận tổng quan 49

CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 51

2.1. Kỹ thuật tổng hợp vật liệu 51

2.1.1. Hóa chất 51

2.1.2. Dụng cụ, thiết bị 51

2.1.3. Tổng hợp vật liệu 51

2.2. Đánh giá đặc trưng tính chất vật liệu 56

2.2.1. Xác định hình thái học vật liệu 56

2.2.2. Xác định thành phần, cấu trúc vật liệu 57

2.2.3. Xác định đặc trưng bề mặt, đặc trưng nhiệt của vật liệu 60

2.2.4. Xác định đặc tính quang học của vật liệu 62

2.3. Đánh giá hiệu quả quang xúc tác chuyển hóa kim loại nặng 63

2.3.1. Xây dựng mô hình thực nghiệm đánh giá hiệu quả quang xúc tác của

vật liệu 63

2.3.2. Khảo sát ảnh hưởng của các yếu tố đến quá trình quang xúc tác chuyển

hóa Cr(VI) 65

2.3.3. Đánh giá khả năng tái sử dụng của xúc tác 67

2.3.4. Đánh giá hiệu quả xử nước nhiễm Cr (VI) sau xử lý 68

CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 69

3.1. Đặc trưng của vật liệu 69

3.1.1. Đặc trưng của vật liệu GNP 69

3.1.2. Nghiên cứu quá trình tạo dung dịch tiền chất cho quá trình tổng hợp

vật liệu tổ hợp hai oxit Fe2O3 và TiO2 74

3.1.3. Nghiên cứu quá trình chế tạo tổ hợp hai oxit Fe2O3 và TiO2 77

3.1.4. Nghiên cứu quá trình chế tạo vật liệu tổ hợp TiO2- Fe2O3/GNP 84

3.2. Nghiên cứu quá trình chuyển hóa Cr(VI) của vật liệu tổ hợp TiO2- Fe2O3/GNP 109

3.2.1. Nghiên cứu ảnh hưởng đến quá trình chuyển hóa Cr(VI) của vật liệu tổ

hợp TiO2- Fe2O3/GNP 109

3.2.2. Quá trình chuyển hóa Cr(VI)) của vật liệu xúc tác 118

3.3. Định hướng công nghệ xử lý kim loại nặng trong nước thải sản xuất vật

liệu nổ quốc phòng 122

3.3.1. Nghiên cứu phát triển kỹ thuật sản xuất vật liệu tổ hợp 122

3.3.2. Nghiên cứu quá trình xử lý mẫu nước thải thực tế 126

KẾT LUẬN 129

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ 132

TÀI LIỆU THAM KHẢO 135

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT


AO

Amoni oxalat (Amoni oxalate)

AOP

Quá trình oxi hóa nâng cao (Advande oxidation processes)

BET

Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ nitơ (Brunauer

- Emmett – Teller)

BOD

Nhu cầu oxi sinh hoá (Biochemical oxygen demand)

BQ

Benzoquinon (Benzoquinone)

CB

Vùng dẫn (Conduction band)

CNQP

Công nghiệp quốc phòng

CNs

Tấm nano cacbon (Carbon nanosheets)

CNTs

Ống nano cacbon (Carbon nanotubes)

COD

Nhu cầu oxi hóa học (Chemical oxygen demand)

CVD

Lắng đọng pha hơi (Chemical vapour deposition)

DNT

Dinitro toluen (Dinitro toluene)

DO

Lượng oxi hòa tan cần thiết (Desolved oxygen)

EC

Keo tụ điện hóa (Electrocoagulation)

EDX

Phổ tán sắc năng lượng tia X (Energy dispersive X-ray

spectroscopy)

EDTA-Na

Natri etylendiamin tetra axetic (Disodium ethylenediamine

tetraactetic axit

EF

Đông tụ điện hóa (Electroflotation)

Eg

Năng lượng vùng cấm (Energy bandgap)

FT-IR

Phổ hồng ngoại biến đổi (Fourier - transform infrared

spectroscopy)

GNP

Graphen nanoplate (Graphene nanoplatelets)

GO

Graphen oxit (Graphene oxide)

HPLC

Sắc ký lỏng hiệu năng cao (High - performance liquid

chromatography)

IUPAC

Liên minh quốc tế về hóa học thuần túy và hóa học ứng dụng

(International union of pure and applied chemistry)

IPA

Rượu isopropyl (Isopropyl alcohol)

LUMOs

Quỹ đạo phân tử không cư trú thấp nhất (Lowest unoccupied

molecular orbitals)

MB

Metyl blue (Methylene blue)


MF

Vi lọc (Micro filtration)

MOFs

Vật liệu khung cơ kim (Metal organic frameworks)

MGNCs

Vật liệu compozit graphen nanoplate từ (Magnetic graphene

nanoplate composites)

NF

Lọc nano (Nano filtration)

NG

Nitro glixerin (Nitro Glyxerine)

NP

Nitro phenol (Nitro Phenol)

RGO

Graphen oxit khử (Reduced graphene oxide)

RhB

Rhodamin B (Rhodamine B)

RO

Lọc thẩm thấu ngược (Reverse osmosis)

SEM

Kính hiển vi điện tử quyét (Scanning electron microscopy)

PL

Phổ phát xạ huỳnh quang (Photoluminescence)

TC

Tổng cacbon (Total cacbon)

TGA

Phân tích nhiệt trọng lượng (Thermogravimetric analysis)

TIC

Tổng hàm lượng cacbon vô cơ (Total inorganic carbon)

TNCN

Thuốc nổ công nghiệp

TNP

Trinitro phenol (Trinitro phenol)

TNT

Trinitro toluen (Trinitro toluene)

TNR

Trinitro rezoxin (Trinitro rezoxine)

TPTN

Thuốc phóng thuốc nổ

TOC

Tổng cacbon hữu cơ (Total organic carbon)

UF

Siêu lọc (Ultra filtration)

UV

Tử ngoại (Ultra violet)

UV-Vis

Tử ngoại - khả kiến (Ultra violet – Visible)

UV-Vis-

DRS

Phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến UV - Vis diffuse

reflectance spectra

VB

Vùng dẫn (Valence band)

XRD

Nhiễu xạ tia X (X - Ray diffraction)

XPS

Phương pháp quang phổ điện tử tia X (X-ray Photoelectron

Spectroscopy)

..... Xem trang tiếp theo?
⇦ Trang trước - Trang tiếp theo ⇨

Ngày đăng: 17/10/2022