Một Số Mẫu Đất Đá Được Nhốt Chờ Đo Phổ.

Hình 2.8. Một số mẫu đất đá được nhốt chờ đo phổ.

Mục đích của nhốt mẫu là không để khí radon (222Rn và 220Rn) thoát ra ngoài, nhằm đạt cân bằng bền phóng xạ giữa 226Ra và 232Th với các nhân con- cháu (progenies) của chuỗi phóng xạ, cụ thể là giữa 226Ra với 224Bi, 224Pb; giữa 232Th với 228Ac. Thời gian nhốt mẫu ngắn nhất phải là 3 tuần. Sau 3-4 tuần nhốt, nồng độ hoạt độ của các nhân 40K, 226Ra, 232Th trong mẫu đất được định lượng trên hệ phố kế gamma dùng detector bán dẫn germani siêu tinh khiết (HPGe).

Các mẫu gạo được đãi sạch rồi nấu thành cơm; sắn được bóc vỏ, rửa sạch rồi hấp chín; ngô được đãi sạch rồi luộc chín; rau được nhặt bỏ phần lá già, giữ phần ăn được, rửa sạch rồi luộc chín (N.V. Dũng vcs., 2021). Các mẫu lương thực-thực phẩm đã chín được sấy khô ở nhiệt độ 105oC. Mẫu khô được nghiền vụn rồi cũng nhốt trong các hộp HDPE trong 3-4 tuần để đạt cân bằng phóng xạ, tương tự như mẫu đất, rồi đo xác định nồng độ hoạt độ các nhân 40K, 226Ra và 232Th trong mẫu trên hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe. Nồng độ hoạt độ mẫu khô được quy về nồng độ hoạt độ của mẫu ướt trên cơ sở hàm lượng nước trong mẫu đã làm bay hơi, vì cơm cũng như thực phẩm được ăn ở dạng ướt.

Hệ phổ kế gamma sử dụng để định lượng nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ trong mẫu đất, mẫu lương thực-thực phẩm và mẫu nước là của hãng Canberra (Mỹ). Một số thông số về chất lượng của hệ phổ kế được trình bày trong Bảng 2.2 và Hình 2.9 là ảnh hệ phổ kế gồm detector cùng buồng bảo vệ và Duar chứa nitơ lỏng, hệ cung cấp cao áp và các bộ tiền khuếch đại cùng máy tính và chương trình xử lý phổ.

Bảng 2.2. Một số thông số đặc trưng của hệ phổ kế gamma sử dụng trong nghiên cứu dùng detector HPGe của hãng Canberra (Mỹ).

Thông số	Đặc trưng, giá trị
1	Model, số Seri	BE-6530;B19171
2	Hiệu suất ghi tương đối tại đỉnh 1,332 MeV của 60Co	18%
3	Độ phân giải năng lượng ở đỉnh 1,332 MeV của 60Co	1,9 keV
4	Tỷ số Đỉnh/Compton ở đỉnh 1,332 MeV	75:1
5	Hằng số thời gian	6 µs
6	Thế làm việc	4.500 V
7	Bề dày vỏ detector	1mm
8	Phần mềm ghi nhận và phân tích phổ	Genie 2000

Có thể bạn quan tâm!

Xem toàn bộ 162 trang tài liệu này.

Hình 2.9. Hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe, hãng CANBERRA.

2.1.6. Chương trình đảm bảo và kiểm soát chất lượng (QA/QC) của phép đo phóng xạ gamma

Để xây dựng đường chuẩn năng lượng, Luận án đã sử dụng bộ nguồn chuẩn phóng xạ gamma do IAEA cung cấp. Trong Bảng 2.3 đưa ra các nguồn chuẩn phóng xạ, hoạt độ và các năng lượng bức xạ gamma đặc trưng của mỗi nguồn chuẩn được sử dụng trong luận án.

Bảng 2.3. Các đặc trưng của nguồn chuẩn phóng xạ sử dụng trong xác định nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ trong các mẫu môi trường.

Nguồn

Năng lượng (keV)	Hoạt độ μCi (năm 1980)	Chu kỳ bán rã (năm)
137Cs	661,7	1,0	30,17
60Co	1.173,2	1,0	5,27
	1.332,5	1,0	5,27
US 2	186,0
	351,9
	1.764,5
TS 5	911,2
	2.614,0

Để xây dựng đường cong hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng đối với hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe và lập phương trình phân tích xác định hoạt độ phóng xạ của 226Ra, 232Th và 40K, đã sử dụng bộ mẫu chuẩn phóng xạ do IAEA cung cấp, đó là mẫu chuẩn IAEA RGK-1, RGU-1 và RGTh-1 [126-128], mẫu đất chuẩn IAEA 375 [129] và KCl do Đức sản xuất có độ tinh khiết cao 99,9%. Luận án cũng đã được sử dụng các chất nền là SiO2, CaCO3, TiO và MgO2, để tạo ra các mẫu chuẩn thứ cấp.

Từ bộ mẫu chuẩn của IAEA là RGK-1, RGU-1, RGTh-1 và chất nền SiO2, CaSO3, TiO2 và MgO đã tạo ra mẫu chuẩn thứ cấp hỗn hợp TN. Các chất nền SiO2, CaSO3, MgO, TiO2 được trộn đều theo tỷ lệ về khối lượng. Sau đó cho thêm các mẫu chuẩn RGK-1, RGU-1 và RGTh-1 sao cho thu được được nồng độ hoạt độ của 226Ra, 232Th và 40K trong mẫu chuẩn thứ cấp hỗn hợp TN1 lần lượt là 331±8 Bq/kg, 219±2 Bq/kg và 985±29 Bq/kg.

Cũng từ các chất nền trên kết hợp với KCl đã tạo ra mẫu chuẩn thứ cấp TNK1 đối với 40K. Mẫu chuẩn TNK1 được pha từ các chất nền như sau: 60 gam SiO2+346,54 gam TiO2+429,96 gam CaSO3+280,75 gam MgO+291,56

gam muối KCl. Nồng độ hoạt độ của 40K trong mẫu chuẩn thứ cấp TNK1 là

3.432 Bq/kg. Hình 2.7 trình bày các mẫu chuẩn thứ cấp sử dụng trong luận án.

Hình 2.10. Hộp mẫu chuẩn thứ cấp RGU-1, RGTh-1, RGK-1, TN1 và

TNK1.

Mẫu chuẩn thứ cấp TNK2 được tạo từ 120 gam SiO2+60 gam muối KCl. Nồng độ hoạt độ của 40K trong mẫu chuẩn thứ cấp TNK2 là 5.528 Bq/kg [130].

2.2. Xác định nồng độ hoạt độ của các nhân phóng xạ theo phương pháp phổ gamma

2.2.1. Cơ sở vật lý

Luận án đã sử dụng phương pháp phổ gamma để xác định nồng độ hoạt độ của các nhân phóng xạ trong mẫu nghiên cứu. Hạt nhân con tạo thành sau mỗi phân rã alpha hoặc beta từ hạt nhân mẹ sẽ ở trạng thái kích thích, chúng sẽ giải phóng năng lượng kích thích bằng cách phát ra bức xạ gamma để trở về trạng thái cơ bản. Mỗi nhân phóng xạ con có thể phát ra một số bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng và hệ số phân nhánh xác định. Căn cứ vào vị trí của các đỉnh hấp thụ toàn phần trên phổ gamma mà thiết bị ghi nhận được, nhận diện được các nhân phóng xạ có trong mẫu. Căn cứ vào tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần ta biết được nồng độ hoạt độ. Nồng độ hoạt độ của nhân phóng xạ quan tâm được tính theo công thức sau [79]:

Trong đó:

A = n εIγm

(2.17)

- A0 là nồng độ hoạt độ của đồng vị đang xét (Bq/kg),

- ℇ là hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh thấp thụ toàn phần,

- m là khối lượng mẫu đo đơn vị (kg),

- Iγ là hệ số phân nhánh tại năng lượng tương ứng.

- n là tốc độ đếm của diện tích tại đỉnh hấp thụ toàn phần được tính theo công thức như sau:

n = Ns − Nb

(2.18)

ts tb

Trong đó: Ns là diện tích đỉnh trong phổ mẫu và Nb là diện tích đỉnh trong phổ phông, ts là thời gian thực đo mẫu và tb là thời gian đo phông.

2.2.2. Chọn vạch gamma đặc trưng xác định hoạt độ phóng xạ

Để xác định hoạt độ phóng xạ của các nhân phát bức xạ gamma đa năng, chọn bức xạ đặc trưng nào có hệ số phân nhánh lớn, đỉnh hấp thụ toàn phần nằm xa các đỉnh hấp thụ toàn phần của các bức xạ khác. Ngược lại với các nhân chỉ phát 1 bức xạ gamma đặc trưng, để xác định hoạt độ phóng xạ của nó ta chỉ dựa vào vạch đó mà thôi.

Đối với nhân 40K: Khi phân rã gamma chỉ phát ra bức xạ đặc trưng năng lượng 1.460,8 keV với hệ số phân nhánh 10,66%, nên luận án chỉ dựa vào đỉnh năng lượng này để xác định hoạt độ phóng xạ của 40K.

Đối với 232Th: Khi phân rã chỉ phát ra bức xạ gamma đặc trưng năng lượng 63,81 keV (0,27%), còn đồng vị kế tiếp là 228Ra khi phân rã chỉ phát ra bức xạ gamma 13,51 keV (1,6%) nên chúng hầu như không được sử dụng để xác định hoạt độ của 232Th trong mẫu môi trường. Để xác định hoạt độ 232Th thường dựa vào các bức xạ gamma đặc trưng của các đồng vị con cháu có cường độ lớn, năng lượng cao. Nồng độ hoạt độ của 232Th được xác định dựa vào các đỉnh hấp thụ toàn phần của các bức xạ gamma năng lượng 338,32 keV (11,27%); 911,2 keV (25,8%); 968,97 keV (15,8%) của 228Ac; vạch 238 keV (43,6%) của

212Pb và 583,19 keV (30,4%) của 208Tl [80].

2.2.3. Xác định nồng độ hoạt độ của 238U cân bằng và không cân bằng

Khi phân tích mẫu đất định lượng 238U, việc lựa chọn các đỉnh gamma của các con cháu trong chuỗi phải xét đến yếu tố cân bằng phóng xạ giữa 238U với 226Ra. Nếu như phân tích 238U cân bằng với 226Ra, thường dựa vào các vạch gamma có năng lượng cao và hệ số phân nhánh lớn do các đồng vị 214Pb và 214Bi phát ra. Các vạch thường được chọn là 242 keV(7,6%); 295,22 keV (18,4%); 351,93 keV(35,6%) của 214Pb và vạch

609,31 keV (44,6%); 1.120,29 (14,7%); 1.764,49 keV (15,1%) của 214Bi. Để

thiết lập trạng thái cân bằng giữa 226Ra và sản phẩm con cháu của 226Ra, cụ thể là 214Pb và 214Bi cần phải nhốt mẫu ít nhất 30 ngày.

Trong trường hợp mất cân bằng, không thể xác định hoạt độ 238U dựa vào các bức xạ gamma do các nhân 214Bi và 214Pb phát ra. Tùy theo kích thước và loại detector có thể chọn các vạch gamma đặc trưng sau:

- Hoạt độ của 238U có thể được xác định dựa vào vạch gamma 49,55 keV (0,07%) do chính 238U phát ra, hoặc các vạch gamma năng lượng 63,28 keV (4,8%); 92,37 keV(2,81%) và vạch 92,7 keV(2,77%) do 234Th cân bằng với 238U. Hai đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma năng lượng 92,37 keV(2,81%) và vạch 92,79 keV(2,77%) chồng chập nhau, coi đỉnh tổng đó là do bức xạ gamma 92,56 keV(5,6%) gây ra. Các vạch trên có năng lượng nhỏ nằm trên nền compton của các bức xạ gamma năng lượng lớn. Vì vậy, các đỉnh này chỉ được sử dụng trong trường hợp detector gamma đo năng lượng thấp, cửa nhỏ mỏng, tinh thể nhỏ.

- Hoạt độ của 238U có thể được xác định dựa vào vạch 1.001,03 keV(0,835%) do 234mPa cân bằng với 238U phát ra. Trong vùng năng lượng này, hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần nhỏ, hệ số phân nhánh của bức xạ gamma 1001,03 keV rất nhỏ, chỉ áp dụng với detector tinh thể lớn. Trong trường hợp mẫu đất đá môi trường, thời gian đo cần phải đủ dài, để đỉnh 1.001,03 keV xuất hiện với sai số thống kê < 5%.

2.2.4. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối

Với các bức xạ đặc trưng đã chọn, sau khi đo phổ gamma của mẫu phân tích xác định được tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần. Với mỗi nhân phóng xạ cho trước, các bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng Eγ và hệ số phân nhánh Iγ đã biết, hiệu suất ghi được xác định dựa vào đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần tại năng lượng Eγ. Đo phổ gamma của mẫu chuẩn, thực nghiệm xác định tốc độ đếm n, suy ra hiệu suất ghi tuyệt đối  tại đỉnh hấp thụ toàn phần được theo công thức:

ε = n m.Ao.Iγ

(2.19)

Luận án đã sử dụng các mẫu chuẩn của IAEA là RGU-1, RGTh-1 và RGK-1 để xây dựng đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần. Trên tất cả các hệ phổ kế, mẫu phân tích và mẫu chuẩn được chứa trong

hộp có hình học hoàn toàn như nhau nên hiệu ứng tự hấp thụ có thể bỏ qua trong tính toán hiệu suất ghi. Để giảm sai số thống kê khi xây dựng đường cong hiệu suất ghi phổ gamma của mẫu chuẩn, thời gian đo được lựa chọn đủ lớn để sai số của các đỉnh được chọn trong phép xây dựng đường cong hiệu suất có sai số thống kê < 1%. Trên Hình 2.11 là dạng phổ gamma của mẫu chuẩn RGU-1 được đo trên hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe được đo trong thời gian 24 giờ tại Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân.

Hình 2.11. Dạng phổ của mẫu chuẩn RGU-1 đo trên hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe.

Sử dụng phần mềm Genie 2000 phân tích phổ xác định diện tích tại các đỉnh hấp thụ toàn phần, kết hợp với phổ phông xác định được tốc độ đếm tại các đỉnh đặc trưng. Trong Bảng 2.4 đưa ra kết quả tính toán xác định hiệu suất ghi của hệ phổ kế tại các vạch gamma đặc trưng trong 2 mẫu chuẩn được đo trên hệ phổ kế.

Bảng 2.4. Hiệu suất ghi tuyệt đối của detector tại các đỉnh đặc trưng.

Đồng vị

E(keV)	Iᵞ(%)	Tốc độ đếm (xung/s)	Hiệu suất ghi ε
214Pb	242,00	7,26	1,44±0,08	0,0228±0,0013
214Pb	295,22	19,30	3,03±0,61	0,0186±0,0025
214Pb	351,93	35,60	4,97±0,82	0,0155±0,0009
214Bi	609,31	45,49	3,33±0,64	0,0091±0,0003
214Bi	1.120,29	14,90	0,63±0,07	0,0051±0,0004
214Bi	1.238,11	5,83	0,228±0,014	0,0047±0,0002
214Bi	1.764,49	15,28	0,471±0,063	0,0037±0,0001

E(keV)	Iᵞ(%)	Tốc độ đếm (xung/s)	Hiệu suất ghi ε
40K	1.460,80	10,66	1,019± 0,04	0,0042±0,0004

Đồng vị

Từ số liệu trong Bảng 2.4 đã tiến hành xây dựng đường cong hiệu suất ghi của hệ phổ kế trình bày trên Hình 2.12 với hệ số khớp R2 = 0,99991.

Hình 2.12. Đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phẩn của hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe.

Hiệu suất ghi của hệ phổ kế gamma được tính theo công thức sau:

lnε = 9,19 − 5,163ln E

+ 6,97(ln

E )2 E0

− 0,125(ln

E )3 E0

+ 0,0091(ln

E )4 −

0,0003(ln

E )5 E0

, (2.20)

trong đó: ε là hiệu suất ghi, E là năng lượng đỉnh gamma (keV) còn Eo = 1 keV.

Giới hạn phát hiện MDA (Bq/kg) đối với nhân phóng xạ [79, 81] được xác định theo công thức sau:

MDA Bq

2,71+4,66√Sp

, (2.21)

trong đó:

(kg) t×ε×Iγ.m

- Sp là diện tích nền Compton liên tục nằm dưới đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng năng lượng Eγ;

- t là thời gian đo mẫu (s);

- Iγ là hệ số phân nhánh đối với bức xạ gamma năng lượng Eγ được chọn tính hoạt độ;