Ảnh Hưởng Của Khoảng Cách Nguồn Và Detector Đến Sự Thay Đổi Phần Đuôi

2.2.2.1d. Khoảng cách nguồn – detector:

Tăng khoảng cách nguồn - detector sẽ làm giảm hiệu suất đo. Tuy nhiên, việc tăng khoảng cách nguồn – detector đồng thời sẽ làm giảm số hạt alpha đến được detector từ những góc thoát nhỏ trên bề mặt nguồn. Điều này làm giảm sự thăng giáng năng lượng do hạt alpha bị mất năng lượng trên lớp chết của detector, và do đó cải thiện độ phân giải năng lượng.

Khoảng cách giữa nguồn và detector cũng ảnh hưởng đến phần đuôi năng lượng thấp. Hình 2.4 biểu diễn sự thay đổi đuôi năng lượng thấp của đỉnh theo khoảng cách nguồn -

detector đối với các nguồn 238U, 234U và 239Pu đo trên detector 600 mm2. Đuôi

năng lượng thấp được đo như là phần trăm của tỷ số đếm trong các vùng 3,79-

4,09 MeV, 4,44-4,67 MeV

và 4,81-5,05 MeV với các

vùng lấy diện tích đỉnh của

238U (4,09-4,22 MeV), 234U

Hình 2.4. Ảnh hưởng của khoảng cách nguồn và detector đến sự thay đổi phần đuôi năng lượng thấp.

(4,67-4,8 MeV) và 239Pu (5,05-5,18 MeV) một cách tương ứng [5], [51].

2.2.2.1e. Kỹ thuật đo:

- Dải năng lượng:

Hầu hết các nguyên tố quan tâm phát ra các hạt có năng lượng trong khoảng từ 3,95 MeV (232Th) đến 8,8 MeV (212Po). Một số hạt nhân đất hiếm phát alpha với năng lượng trong khoảng 2 – 4 MeV như 146Sm, (E = 2,46 MeV), 148Gd (E = 3,18 MeV) và 158Gd (E = 2,73 MeV). Trong khoảng năng lượng từ 2,5 – 8,8 MeV, hiệu suất ghi của detector hầu như không thay đổi. Điều này làm cho phép phân tích định lượng dựa trên phổ alpha trở nên đơn giản hơn việc định

lượng dựa trên phổ gamma. Hình 2.5 đưa ra thí dụ minh hoạ về sự thay đổi của

hiệu suất ghi theo năng lượng của hạt đối với detector PIPS 450 mm2 [5], [51].

Thông thường người ta thu nhận phổ với dải năng lượng nói trên bằng một máy phân tích biên độ đa kênh (MCA) 1 024 kênh là đủ. Để chuẩn hoá năng lượng, có thể dùng các nguồn chuẩn đã thương mại hoá hiện

nay như 7 400 – SRC.

Ví dụ: Nguồn chuẩn 7 400 – SRC – 0375 là tổ hợp của bốn đồng vị 238U (E = 4,20 MeV), 234U (E = 4,77 MeV), 239Pu (E = 5,15 MeV), 241Am (E

= 5,49 MeV). Hình 2.6 là ví dụ minh hoạ quan hệ năng lượng theo số kênh đối với hệ phân tích 1024 kênh, được chuẩn hoá bằng nguồn 7 400 – SRC – 0375 [5],

[51].

Hình 2.5. Hiệu suất ghi ở các hình học và

năng lượng khác nhau.

Hình 2.6. Đường chuẩn năng lượng hệ đo

alpha.

- Phân giải năng lượng:

Rất khó đánh gía trực tiếp độ phân giải năng lượng (FWHM – độ rộng đỉnh tại một nửa chiều cao cực đại) của các đỉnh phổ vì các hạt phát ra từ một nguyên tố thường có năng lượng rất gần nhau không phân giải được. Vì vậy, độ phân giải năng lượng phụ thuộc vào đồng vị liên quan tới đỉnh được xác định. Trong thực tế chỉ có một vài đồng vị phát với chỉ duy nhất một vạch năng lượng. Các vạch đơn năng lượng không bao trùm được hoàn toàn dải năng lượng cần

quan tâm, nên khó xây dựng chính xác sự phụ thuộc của độ phân giải vào năng lượng.

Độ phân giải năng lượng sẽ được cải thiện tốt hơn theo sự tăng khoảng cách nguồn – detector do điều kiện hình học thay đổi. Năng lượng của hạt ghi nhận của detector phụ thuộc vào góc thoát khỏi nguồn và tới bề mặt detector của hạt. Sự thăng giáng năng lượng của hạt tới phần nhạy của detector

Hình 2.7. Sự thay đổi độ phân giải (FWHM)

theo khoảng cách detector – nguồn.

sẽ giảm khi tăng khoảng cách nguồn – detector và do đó cải thiện được độ phân giải năng lượng. Hình 2.7 biểu diễn sự thay đổi độ phân giải năng lượng theo khoảng cách nguồn đối với detector PIPS 450mm2.

Trong khi độ phân giải năng lượng được cải thiện tốt hơn theo sự tăng khoảng cách nguồn – detector, hiệu suất ghi lại giảm dần. Trong nhiều trường hợp, khi đo hoạt độ phóng xạ thấp người ta chọn vị trí đo sát mặt detector để nhận được số đếm cực đại. Khi đó để có độ phân giải năng lượng tốt nhất có thể cần hạn chế tối đa các nguyên tố bám trên mặt đĩa cùng với nguyên tố cần đo trong quá trình xử lý mẫu.

Khả năng phân giải năng lượng sẽ tốt hơn khi giảm kích thước detector do giảm điện dung của nó. Tuy nhiên, hiệu suất ghi cũng sẽ bị giảm khi giảm kích thước detector. Vì vậy, cần chọn kích thước detector phù hợp với mục đích thí nghiệm. Thí dụ như khi diện tích mẫu nhỏ, nên đo trên các detector nhỏ để cải thiện độ phân giải. Nói chung, các detector với diện tích nhạy từ 450mm2 đến 600 mm2 là khá phù hợp cho hầu hết các mục đích phân tích [5], [51].

- Phông và đuôi năng lượng thấp:

Phông và các detector đo khá thấp, khoảng 0.001 cpm cho vùng rộng 300 keV. Tuy thế, theo thời gian sử dụng, detector sẽ bị nhiễm bẩn và phông sẽ tăng lên. Sự nhiễm bẩn xảy ra theo 2 quá trình sau:

+ Sự bay hơi của của một số nguyên tố dễ bay hơi (Poloni).

+ Hiện tượng giật lùi của nhân khi hạt phóng ra.

Bởi vì độ nhạy của phép phân tích dựa trên phổ phụ thuộc chính vào phông, người ta luôn tìm cách hạn chế sự nhiễm bẩn buồng đo. Đối với hệ phổ kế alpha hiện đại (như Alpha Analyst 7200), nhà sản xuất đưa vào chế độ đo có hạn chế sự nhiễm bẩn. Trong chế độ này, người ta tạo ra một đệm không khí có

khối lượng 12 - 16µg/cm2 giữa nguồn – detector để hấp thụ các hạt nhân giật lùi.

Thêm vào đó, một điện thế 6V được đặt vào bề mặt nguồn để không cho các hạt nhân giật lùi bắn ra. Bằng cách này, có thể hạn chế sự nhiễm bẩn detector (giảm cỡ 1 000 lần) nhưng lại cũng giảm khả năng phân giải của hệ đo.

Khi tính toán diện tích đỉnh, không những chúng ta phải trừ phông của hệ đo mà còn phải hiệu chỉnh ảnh hưởng do hiện tượng kéo dài sườn trước (đuôi năng lượng thấp) các đỉnh năng lượng cao hơn. Hình 2.8 đưa ra dạng đặc trưng của đỉnh thu nhận được từ phổ kế alpha.

Phần kéo dài của đỉnh alpha thay đổi theo khoảng cách nguồn – detector. Hình 2.8 đã đưa ra sự thay đổi phần đuôi năng lượng thấp (được biểu diễn như là phần trăm đối với đỉnh hấp phụ toàn phần) theo khoảng cách đối với các hạt alpha có năng lượng 4,1; 4,8 và 5,1 MeV

Hình 2.8. Dạng đỉnh đặc trưng thu được trên phổ kế

đối với hệ phổ kế alpha Analyst dùng detector PIPS 450 mm2. Từ đây có thể

nhận xét rằng, khi giảm khoảng cách nguồn – detector, hiệu suất ghi tăng nhưng

phần đuôi năng lượng thấp cũng tăng lên [5], [51].

Như vậy, khi đo ở các khoảng cách gần detector thì sẽ có lợi về mặt hiệu suất ghi, nhưng lại bất lợi về độ phân giải năng lượng và phần đuôi năng lượng thấp. Vì thế cần chọn một vị trí thích hợp để dung hòa giữa các yếu tố này.

2.2.2.1f. Tính toán độ phóng xạ và độ không đảm bảo của kết quả phân

tích:

Hoạt độ phóng xạ của một đồng vị nào đó có thể được tính theo một trong

2 cách sau đây, tùy thuộc vào điều kiện cụ thể [5], [51]:

- Trong trường hợp sử dụng đồng vị đánh dấu, hoạt độ của đồng vị phân

tích tại thời điểm tách chiết được tính theo công thức:

Am Ac

Trong đó:

Nm NcMm

et

Am – hoạt độ của mẫu cần phân tích, Bq/kg.

Ac – hoạt độ của đồng vị đánh dấu, Bq.

Nm – tốc độ đếm hạt ∝ tại đỉnh quan tâm của đồng vị cần phân tích.

Nc – tốc độ đếm hạt ∝ tại đỉnh quan tâm của đồng vị đánh dấu.

Mm – khối lượng mẫu phân tích, kg.

 - hằng số phân rã của đồng vị cần phân tích.

t – khoảng thời gian từ khi tách đồng vị quan tâm đến thời điểm đo.

Khi coi sai số khối lượng mẫu không đáng kể so với các nguồn sai số

khác, độ không đảm bảo của kết quả phân tích được tính theo công thức:

Trong đó: là sai số tuyệt đối của tốc độ đếm mẫu, hoạt độ

chuẩn và tốc độ đếm chuẩn tương ứng.

- Trong trường hợp không sử dụng đồng vị đánh dấu, hoạt độ của đồng

vị phân tích tại thời điểm tách chiết được tính theo công thức:

Am 

  

et

Trong đó:

Am – hoạt độ của mẫu cần phân tích, Bq/kg.

Nm – tốc độ đếm hạt ∝ tại đỉnh quan tâm của đồng vị cần phân tích.

Mm – khối lượng mẫu phân tích, kg.

 - hằng số phân rã của đồng vị cần phân tích.

t – khoảng thời gian từ khi tách đồng vị quan tâm đến thời điểm đo. ε – hiệu suất ghi của detector ứng với hình học đo hiện tại.

θ – cường độ phát hạt alpha.

η – hiệu suất thu hồi của quá trình xử lý mẫu đo.

Khi coi sai số khối lượng mẫu không đáng kể so với các nguồn sai số khác, độ không đảm bảo của kết quả phân tích được tính theo công thức:



Nm

2



2



2



2

  



Nm 

 Am Am

Trong đó: là sai số tuyệt đối của hiệu suất ghi, cường độ

phát hạt ∝, hiệu suất thu hồi và tốc độ đếm mẫu tương ứng.

2.2.2.1g. Giới hạn phát hiện:

Giới hạn phát hiện của một đồng vị bất kỳ (LOD) bằng phổ kế alpha phụ thuộc chủ yếu vào phông của hệ đo. Đối với các detector ghi alpha phông thấp, giới hạn phát hiện được tính theo công thức sau (Lochamy, 1981) [5], [51]:

k 2  2 k 

LOD b

f   t m

Trong đó:

- t là thời gian đếm phông và mẫu (được coi là như nhau).

- σb là độ lệch chuẩn của tốc độ đếm phông.

- k là hệ số tin cậy một phía, bằng 1.65 với 95% phép đo sẽ có số đếm lớn hơn giới hạn phát hiện của hệ.

- ε là hiệu suất detector.

- η là hiệu suất hóa học của quá trình xử lý mẫu.

- m - khối lượng (hoặc thể tích) mẫu phân tích, kg (L)

Ví dụ khi phân tích 226Ra, với thời gian 86 000 giây, hiệu suất detector 30%, hiệu suất hóa học 80%, tốc độ đếm trung bình trong 1 000 giây là 0,003, thì giới hạn phát hiện là 0,25 mBq (và bằng 0,01 mBq/L nếu thể tích mẫu phân tích là 20L).

2.2.2.2. Phương pháp định lượng 226Ra bằng phương pháp phổ gamma:

a. Thiết bị:

Để xác định hoạt độ 226Ra trong mẫu chúng tôi sử dụng phương pháp phân tích phóng xạ (như đã mô tả ở mục 1.2.6) với hệ phổ kế gamma phông thấp. Hệ bao gồm detector bán dẫn siêu tinh khiết (GX-3019) có thể tích nhạy cỡ 138 cm3, hiệu suất ghi tương đối 30%, tỉ số peak/compton 56, độ phân giải 1.90 keV tại 1332 keV của 60Co. Detector được đặt trong buồng giảm phông hình trụ,

có đường kính trong bằng 30 cm, đường kính ngoài bằng 40 cm, cao 45 cm; với các lớp che chắn (tính từ trong), gồm 3 mm Al, 3 mm Cu và 10 cm Pb siêu sạch phóng xạ, phông tích phân của hệ thống từ 100-2000 KeV cỡ 2.1 xung/giây.

Sử dụng phần mềm Maestro-32 để thu nhận phổ, phổ được lưu trữ trên máy tính và xử lý bằng các phần mềm chuẩn thông dụng như GANAAS, GAMMAW - các phần mềm chuyên dụng của IAEA trong phân tích phổ gamma. Sơ đồ khối của hệ phổ kế gamma phông thấp được minh họa trên Hình 2.9 [11].

Nguồn nuôi

ORTEC 660

Dual 5kV Bias supply

DET GX-3019

ORTEC 572A AMPLIFIER

TRUMP-PCI

Card (ADC & MCA on board 8k kênh)

Phần mềm MAESTRO® 32

Hình 2.9. Sơ đồ khối của hệ phổ kế gamma phông thấp

b. Xây dựng đường chuẩn năng lượng:

Đường chuẩn năng lượng (số kênh của hệ đo đa kênh theo năng lượng tia

gamma) của hệ thống đo được thực hiện dựa trên các chuẩn với các đồng vị đã

biết. Bộ nguồn chuẩn dùng để xây dựng đường chuẩn năng lượng bao gồm ba

hay tổ hợp các đồng vị sau:

Đồng vị

Năng lượng (keV)	Đồng vị	Năng lượng (keV)
Am-241	59,54	Sr-85	513,99
Cd-109	88,04	Cs-137	661,62
Co-57	122,07	Y-88	898,02
Ce-139	165,85	Co-60	1 173,23
Hg-203	279,17	Co-60	1 332,51
Sn-113	397,71	Y-88	1 836,01